雙層石墨烯層間缺陷遷移及其能帶調控機制的理論研究

《雙層石墨烯層間缺陷遷移及其能帶調控機制的理論研究》是依託北京工商大學，由劉莉麗擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：雙層石墨烯層間缺陷遷移及其能帶調控機制的理論研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：劉莉麗
• 依託單位：北京工商大學

項目摘要

打開石墨烯的能帶是實現石墨烯在半導體器件中廣泛套用的關鍵，調節石墨烯中的缺陷分布及遷移行為被認為是實現石墨烯能帶調控的有效手段之一。然而目前實驗上對於通過缺陷調控來實現石墨烯能帶調控的研究仍然以經驗為主，缺乏系統的理論指導。雙層或多層石墨烯上的缺陷可以在一定條件下進行遷移，進而改變石墨烯的結構及電子性質，實現石墨烯的自我修復和能帶調控。考慮到在實際的石墨烯器件中，直接在金屬基底上生長單層或多層石墨烯並構築電子器件是未來石墨烯大面積套用於半導體行業的必然選擇。本項目擬運用第一性原理的DFT 計算，結合分子動力學模擬以及過渡態理論，首先對雙層石墨烯之間的缺陷遷移行為及能帶調控機制進行研究，並進一步研究在石墨烯生長過程中如何調控缺陷的分布及遷移，以及缺陷遷移過程與金屬基底表面的關係等。獲得石墨烯的缺陷控制和能帶調控的理論基礎，為指導石墨烯電子器件的最佳化設計提供參考。

結題摘要

本項目採用第一性原理計算，結合分子動力學方法以及過渡態理論，來研究雙層石墨烯之間缺陷遷移的調控機制及其對石墨烯能帶結構的影響。在已有的理論中認為單點缺陷的層間遷移非常困難，但是在我們發現的新的機制中表明和過去研究結果不同的是，遷移是分為兩步的。缺陷在層內進行聚集成較大缺陷然後再在層間進行遷移，會先形成一個穩定的中間結構，再由中間結構進一步實現缺陷的遷移，能量勢壘會下降一半。能量勢壘的降低，使得缺陷的遷移變得非常容易。在碳原子遷移修復缺陷的基礎上，結合晶體生長理論，建立石墨烯生長過程中缺陷遷移的動態調控機制，並獲得金屬基底對缺陷遷移和能帶結構調控的影響規律。進而提供了調控石墨烯能帶結構和電學性質的新方法，為石墨烯電子器件的構築提供理論依據和指導。同時我們使用第一性原理的理論計算研究了不同類型原子部分插入石墨烯單層，對石墨烯表面電學性能的影響。我們發現不同原子的插入，石墨烯表面靜電勢的分布不同。這種靜電勢的重排和改變的主要原因是插入元素的電荷轉移至石墨烯層，使石墨烯表面的電子層再重新排列分布，實現新的電子性能和靜電勢分布。我們的研究提供了通過嵌入原子的種類和數量來控制石墨烯表面的電學性質的新方法。同時，我們還對半三明治有機金屬功能化的單層石墨烯進行了系統地研究。 在理論工作的基礎上，我們還根據碳材料的性質進行了套用研究方向上的拓展。利用碳納米結構特殊性能的對鋰離子電池的負極材料進行改性。製備了碳材料包覆的千層餅狀納-微米結構。這種結構使其兼具較高的儲鋰容量和振實密度，防止因電極/電解質界面較大導致的SEI膜的過度形成，有利於體積能量密度和容量的維持。同時縮短Li＋和電子的擴散途徑，緩衝鋰離子插入過程中的膨脹應力，增強導電性和電極界面的穩定性，進一步提高電池的倍率性能和循環穩定性。最終得到的千層餅狀結構在大範圍質量負荷下表現出良好的儲鋰容量和循環穩定性。