《配位不飽和MOFs低溫SCR催化脫硝反應機理的分子模擬研究》是依託天津大學，由陳毅飛擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：配位不飽和MOFs低溫SCR催化脫硝反應機理的分子模擬研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：陳毅飛
- 依託單位：天津大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
研究開發新的低溫SCR脫硝催化材料對解決環境污染具有重要的科學意義和實用價值。金屬有機骨架材料（MOFs）作為一種新型的催化材料正備受關注。目前，關於配位不飽和MOF材料在低溫SCR脫硝反應中的催化作用機制的研究國內外少有報告。本課題擬採用多尺度模擬及原位實驗表征手段，探索含配位不飽和金屬位的MOF材料的催化脫硝反應機理；揭示反應物氣體與MOF的作用規律，及反應氣體吸附和活化機制，並進一步探討金屬位、有機鏈、官能團、孔道及拓撲結構等微觀結構和電子結構對活化機制的影響，揭示其關鍵影響因素，為低溫SCR反應催化劑的設計提供科學的理論依據。
結題摘要
NOX排入大氣引發的一系列環境問題嚴重影響人類健康，污染治理刻不容緩，因此研究開發新的低溫SCR脫硝催化材料對環境保護具有重要的科學意義和實用價值。本項目前期研究工作發現配位不飽和的MOF材料具有很高的SCR催化活性。然而目前，關於配位不飽和MOF材料在低溫SCR脫硝反應中的催化作用機制尚不明確。為探明MOF用於脫硝反應中的反應機理，本項目通過計算機模擬和實驗驗證的方法，對SCR 反應中氣體組分在MOF 催化材料中的吸附特性、表面相互作用規律及活化機制進行研究，主要研究了含有脫硝活性金屬組分Mn-，Co-，Cu-，Fe-的系列含不飽和金屬位的Mn、Co-MOF-74和 Cu-MOFs的低溫脫硝反應性能，發現Mn-MOF-74具有很高的催化活性，因此進一步研究了Mn-MOF-74的SCR反應機理及抗水抗硫性能，同時研究了MIL-100-Fe的脫硝反應機理。並在此基礎上，為了改善MOFs材料的穩定性及抗水抗硫性能，研究了高穩定性MOF材料UiO-66及MnOx/UiO-66複合材料的低溫脫硝反應性能。研究發現金屬在含不飽和金屬位的MOF-74中和傳統金屬氧化物中表現出明顯的性質差異，即在MOF中對反應氣體的吸附和活化能力遠遠強於氧化物。在Mn-MOF-74中，SCR反應過程遵循E-R反應機理，更傾向於快速SCR反應路徑。但MOF-74本身穩定性較差，項目通過摻雜第二金屬和官能團改性的方法，減弱了材料與水的作用力，有效提高了其水穩定性。本項目不僅為新型低溫脫硝催化劑的開發提供了新的思路，更在環境和化工領域有著潛在的套用價值，對環境改善和人類健康有著極其重要的意義。
