芳烴在金屬單晶表面的C-H鍵活化及其機理研究

《芳烴在金屬單晶表面的C-H鍵活化及其機理研究》是依託蘇州大學，由李青擔任項目負責人的重大研究計畫。

基本介紹

• 中文名：芳烴在金屬單晶表面的C-H鍵活化及其機理研究
• 項目類別：重大研究計畫
• 項目負責人：李青
• 依託單位：蘇州大學

項目摘要

“碳基能源的轉化與高效利用”的關鍵問題之一是如何在對反應基團認知的基礎上，理性地實現對它們的組裝、操控和重組，碳-氫鍵的選擇性活化偶聯則是其中的核心問題之一。傳統C-H鍵活化反應的表征通常使用各種譜學分析手段，實空間直接觀察的缺失使得其對反應中間態以及催化機理等細節缺乏理解。在本項目中，通過表面在位化學技術，我們將系統研究各種官能團修飾的芳烴在表面的C-H鍵活化偶聯現象。結合掃描隧道顯微鏡、X射線光電子能譜和密度泛函計算等技術，我們將闡明官能化芳烴在金屬單晶表面的C-H鍵活化途徑與機制，及其反應選擇性的機理。

結題摘要

隨著表面在位化學的日益成熟，人們發現襯底與表面吸附分子間的相互作用以及分子在清潔表面吸附所引起的特殊限域效應能夠顯著地降低吸附分子相應化學鍵的解離能。在本項中，我們以掃描隧道顯微鏡表征為主要研究手段，結合原子力顯微鏡、X光電子能譜和第一性原理計算等多種方法，系統地研究了芳烴小分子在貴金屬表面的碳氫鍵活化現象及其機理，闡明了分子與襯底相互作用對碳氫鍵活化反應的勢壘與反應選擇性的影響，研究了動力學因素和熱力學因素在碳氫鍵活化反應中的影響機制。共發表SCI論文12篇，其中包括一篇Nat. Commun.一篇，J. Am. Chem. Soc.三篇，Angew. Chem. Int. Ed.一篇。共培養畢業博士研究生1名，畢業碩士研究生4名。