納米氧化錳分子篩低溫去除甲醛的研究

《納米氧化錳分子篩低溫去除甲醛的研究》是依託復旦大學，由唐幸福擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：納米氧化錳分子篩低溫去除甲醛的研究
• 依託單位：復旦大學
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：唐幸福

項目摘要

本項目為採用催化法去除空氣中甲醛污染物的研究，探索影響納米氧化錳分子篩催化劑對甲醛去除效率的各種因素。擬解決的科學問題：1、研究氧化錳分子篩對甲醛氧化反應的孔道效應；2、探索摻雜離子的種類和位置對氧化錳分子篩甲醛氧化性能的影響，確定氧化錳分子篩的反應活性中心；3、研究氧化錳分子篩的形貌和表面結構對甲醛氧化反應的構效關係；4、研究甲醛在氧化錳分子篩上的反應機理。預期的重要成果：a、獲得氧化錳分子篩對甲醛反應的最佳孔道尺寸、表面結構和價態；b得到最優的摻雜離子種類、定位和價態；c、明晰催化去除甲醛的反應機理；d、研製出高效實用、價格低廉去除甲醛的整體型催化劑。本項目的研究對於揭示催化法去除空氣中有機污染物的規律有重要的科學意義，為非矽鋁分子篩在環境污染治理領域奠定基礎，具有重要的科學和套用價值。

結題摘要

本課題的研究（納米氧化錳分子篩低溫去除甲醛）主要取得了以下三方面的成果：1、首先研究了納米氧化錳分子篩對甲醛的孔道效應，通過對不同孔徑的氧化錳分子篩對甲醛的催化活性測試，發現Hollandite型氧化錳(Hollandite manganese oxide，HMO)具有最高的催化活性。其高活性主要原因歸因於HMO的有效孔徑與甲醛分子直徑尺寸接近。2、研究了HMO分子篩骨架摻雜對甲醛完全氧化性能的影響。通過水熱法合成了摻釩的HMO催化劑（V-HMO），並對其在低溫完全氧化甲醛的催化性能進行了研究。結果表明當釩和錳的摩爾比是2%的時候， V-HMO催化速率比未摻雜的HMO提高了1.5倍。根據XPS，HRTEM，H2-TPR的表徵結果，催化活性的提高主要是摻釩後催化劑表面缺陷位的增多導致。3、研究了HMO分子篩孔道摻雜對甲醛完全氧化性能的影響。通過對HMO表面負載的銀顆粒進行簡單熱處理成功地實現了對HMO的孔道單原子金屬摻雜（Ag-HMO），並進行了各種表征：如HRTEM、XRD和XAS等。合成過程中，嚴格控制銀的負載量，使得銀在HMO孔道內形成單原子銀鏈並在Ag-HMO孔道連線埠暴露終端銀原子，從而形成單原子催化活化中心。這種單原子銀催化劑對晶格氧和分子氧都具有很高的活化能力，從而顯現出低溫甲醛氧化的高活性。該成果發表在國際著名雜誌Angewandte Chemie International Edition，2012, 51, 4198-4203 (IF =13.455)。