《納米多孔稻殼灰-矽酸鋰高溫循環吸附CO2性能研究》是依託中國礦業大學，由王珂擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：納米多孔稻殼灰-矽酸鋰高溫循環吸附CO2性能研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：王珂
- 依託單位：中國礦業大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
高性能CO2吸附劑-矽酸鋰(Li4SiO4)的製備及其反應機理研究是實現高溫循環脫除燃煤煙氣CO2的關鍵，而目前製備方法難以合成高性能的Li4SiO4，同時常規實驗手段無法深入闡明其吸附CO2反應機理。本項目以廉價礦物-稻殼灰為矽源，通過表面活性劑模板/輔助超音波合成一系列的多孔納米Li4SiO4,結合固定床循環-脫附實驗篩選出高性能的Li4SiO4；並採用原位紅外光譜技術、惰性標記方法對吸附過程所涉及的表面物種信息及擴散詳情進行考察,以獲得其吸附CO2的巨觀反應機理；在此基礎上，建立Li4SiO4周期性平板模型，利用量子化學方法對吸附過程進行模擬，從而深入揭示其表面吸附及離子擴散的微觀反應機理。本項目通過前沿學科的交叉研究可望為潔淨煤技術、材料套用開發提供可資借鑑的途徑和方法，具有寬廣套用前景。
結題摘要
矽酸鋰(Li4SiO4) 是目前研究較多的高溫CO2吸附劑，但其低CO2濃度氣氛下活性不足，限制了其工業化套用。本項目針對這一科學問題主要完成了以下五部分的工作： （1） 選用廉價礦物為矽源，以碳模板法為基礎，製備出一系列不同顆粒尺度的Li4SiO4樣品，利用多種手段進行表征，通過熱重分析儀進行反應特性測試，發現稻殼灰中鹼金屬含量相對較少，SiO2主要以抗燒結的無定形納米形態存在，是合成矽酸鋰的優良矽源；葡萄糖酸在惰性氣氛可形成介孔碳，能有效抑制晶粒長大，利於形成豐富的孔隙結構；鹼金屬進一步摻雜，形成了碳酸鹽共熔體，極大降低擴散阻力。 （2）結合雙指數模型，考察了多孔及尺度效應對動力學性能影響，研究發現Li4SiO4粒徑減小和孔隙增大，都能提高表面反應及擴散反應的動力學，表面反應活化能、反應焓都有一定程度降低，對溫度的依賴性降低。 （3）通過循環-脫附實驗，發現水蒸氣加入促進了吸附反應；在低濃度CO2氣氛下，最佳吸附溫度區間提前，碳模板法結合鹼金屬元素摻雜後，吸附劑在低溫環境下活性變強，10分鐘吸附可達到90%以上轉化率，並在多個循環過程中性能沒有明顯降低。 （4）詳細考察了吸附/擴散過程：溫度較低時， Li-OH吸附CO2，生成碳酸氫鹽物種；溫度較高時，表面 Li-O、Si-O與CO2生成碳酸鹽；更高溫度下，生成Li+-O=C=O 結構；鋰離子/氧離子的向外遷移狀況高於CO2反應物的向內遷移狀況，形成內向型增長模式。 （5）採用分子模擬方法，從微觀上揭示了Li4SiO4吸附CO2的三種形式： CO2與Li4SiO4之間形成微弱的物理吸附；CO2與氧原子形成了類碳酸根結構，以化學吸附為主；以直線型“Li+-C=O=C”結構形成最穩定結合態。 本項目製備出低成本、高性能（吸附速率快、分解溫度低、循環吸附容量高）的鹼金屬摻雜的Li4SiO4，並深入揭示其碳酸化-再生循環過程中的反應機理，有助於礦物資源有效利用，為實現高效率、低能耗減排燃煤煙氣CO2及發展制氫技術奠定基礎。
