簇基配位聚合物的合成及其螢光識別功能

《簇基配位聚合物的合成及其螢光識別功能》是依託南開大學,由趙斌擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:簇基配位聚合物的合成及其螢光識別功能
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:趙斌
  • 依託單位:南開大學
中文摘要,結題摘要,

中文摘要

簇基配位聚合物的構築和研究一直吸引著科學家們的濃厚興趣,這類材料有拓撲複雜、功能獨特多樣、易於調控和剪裁、穩定性高等諸多優點。但是,與單一金屬離子為節點的配位聚合物相比,簇基配位聚合物的螢光識別功能和機理研究在國際上尚處於起步階段而報導較少;另一方面,伴隨工農業的發展,環境污染日益嚴重,研究簇基配位聚合物富集分離環境污染物以及對它們的螢光識別功能具有重要的理論和實際套用意義。本項目擬通過溶劑熱等合成法,合成和選用較高對稱性的大骨架有機多齒配體,構建以複雜金屬簇為基元的配位聚合物,研究溫度、反應物比例、溶劑等因素對簇基配位聚合物結構的影響。表征其分子結構和各種物理化學性質,重點研究它們對對一些環境污染物的富集、分離和螢光識別功能,以期最終獲得系列可識別污染物的螢光探針材料。本項目涉及物理、化學和納米材料等交叉領域內容,對超靈敏螢光識別、分析和檢測等高性能材料的探索具有重要意義。

結題摘要

本項目選用多齒有機分子為配體,通過溶劑熱合成方法,以錒系金屬、鑭系金屬、過渡金屬或金屬簇為節點,構築了100多個新穎的微孔配位聚合物,並解析了他們的單晶結構,系統研究了它們的物理化學性質,尤其是二氧化碳催化轉化和螢光識別性能。部分化合物表現出複雜的拓撲結構、超高的化學穩定性、高的熱穩定性和大的比表面積。研究表明,合成溫度、pH值、陰離子、溶劑以及反應物比例等因素對微孔配合物的結構產生巨大影響。對收集到的樣品體系進行深入地催化研究,發現不同的配位聚合物可以催化二氧化碳與不同的催化底物發生反應,比如炔醇,炔胺,環氧化合物,氮雜環丙烷等等。另外,合成了一例三層嵌套式納米糰簇,可以在煮沸的濃鹼(20 M NaOH)和濃酸(10 M HNO3)中穩定存在,保持原有的單晶形貌和透明度保持不變,是首例同時可以檢測濃鹼和強酸的螢光探針,打破了檢測強鹼的濃度記錄 (20 M),為有效探索各種鹼環境提供了平台。除此之外,高效的循環性能為其實際套用奠定了堅實的基礎。本研究為設計具有優異熱穩定性和耐酸鹼性能的新型團簇基材料提供了新的途徑。上述工作的部分結果已經發表在多個國際著名雜誌上,目前以通訊聯繫人身份共發表標註有該基金號的SCI收錄論文43篇(詳情見後Publication list), 其中J. Am. Chem. Soc. 1篇、 Angew. Chem. Int. Ed. 5篇、Adv. Mater. 1篇,Adv. Sci. 1篇,Coord. Chem. Rev. 2篇,Chem. Eur. J. 4篇,Inorg. Chem. 5篇,這些研究成果已經引起學術界同行的廣泛關注,近3年受邀在國際國內的會議上做8次分會報告,與國內外同行專家進行了深入交流。

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