《硫酸根自由基氧化過程中鹵代副產物生成機制研究》是依託陝西師範大學，由王玉如擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：硫酸根自由基氧化過程中鹵代副產物生成機制研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：王玉如
- 依託單位：陝西師範大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
近年來，基於強氧化性硫酸根自由基(SR)的高級氧化技術(SR-AOPs)在水處理的套用得到了國內外學者的廣泛關注，是一種具有發展潛力的新型氧化技術。然而，SR還可將水體中普遍存在的鹵素離子氧化為活性鹵素，後者可與水體中的天然有機物（NOM）反應生成有毒的鹵代副產物（TOX）特別是消毒副產物(DBPs)，這成為SR在實際套用中需要關注的首要問題之一。目前，有關SR-AOPs體系中TOX及DBPs生成潛能和機理的研究還未見報導。本課題將研究鹵素離子存在下不同特性的NOM在SR-AOPs體系中TOX及DBPs生成潛能，考察水質條件特別是溴離子濃度的影響，識別主要前驅物並篩選關鍵性影響因子；進一步利用代表性模型化合物，通過研究SR-AOPs中鹵素離子存在時產物的生成、自由基物種的測定（自旋電子共振波譜法），探討TOX及DBPs的生成機理，為確定SR-AOPs的適用範圍和副產物控制提供理論依據。
結題摘要
本研究考察了鹵素離子與天然有機物存在下，基於硫酸根自由基氧化時，總有機鹵與鹵代消毒副產物的生成潛能，體系中硫酸根自由基由非均相活化過一硫酸鹽產生。研究選用富集分離的水體天然有機物組分及小分子裡化合物來作為模型有機物。本研究表明基於硫酸根自由基的高級氧化體系在套用於含溴離子的水體時會導致常規及新興溴代消毒副產物（Br-DBPs）的產生。當體系中的溴離子濃度在自然水體溴離子含量的範圍時（例如，2.5-6.5 μM），本研究結果顯示體系中可導致產量相當可觀的有機溴（TOBr）形成，其中三溴甲烷（TBM）和二溴乙酸(DBAA)是已經鑑定出的最主要的溴代消毒副產物。總體來說，硫酸根自由基氧化體系更容易導致DBAA的產生，而這與溴化過程差別很大（後者更容易導致TBM的形成）。實驗結果表明，在SR-AOPs體系中的溴嵌入可以同時在親水性和憎水性天然有機物組分上發生。模型有機物前軀體研究表明小分子量有機酸是形成TBM的活性前軀體（檸檬酸＞丁二酸＞丙酮酸＞馬來酸）。檸檬酸、天冬氨酸和天冬醯胺存在時可以導致DBAA的大量產生；同時天冬氨酸和天冬醯胺分別是二溴乙腈和二溴乙醯胺的主要前驅物。因此，當硫酸根自由基氧化體系作為除污染技術套用於天然水體（例如含溴離子的地下水或地表水，並且其DOC的含量在2-10 mg L-1時），需要考慮該技術可能導致的常規及非常規溴代消毒副產物問題。當用於飲用水處理時，由於與硫酸根自由基反應而生成的Br-DBPs很可能對消毒副產物有較大貢獻。此外，對於含有常規水處理工藝無法去除的NOM的水體，應該更加關注可能引起的相關問題。地下水通常含量一定量的親水性天然有機物，特別是，SR-AOPs技術已經開始套用於地下水修復。因此，本項目的研究結果可為確定SR-AOPs的適用範圍和副產物控制提供理論依據。
