《發展新型電致化學發光透明生物感測器》是依託同濟大學，由陳作鋒擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：發展新型電致化學發光透明生物感測器
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：陳作鋒
- 依託單位：同濟大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
在電致化學發光（ECL）中套用透明電極可使得檢測光信號直接透過電極傳遞到檢測裝置，避免溶液物種的干擾，提高檢測的靈敏度。該項目將發展一種基於三聯吡啶釕（發光分子）/三正丙胺（共反應劑）體系低氧化電位（LOP）發光途徑的新型ECL透明感測器。LOP ECL無需氧化發光分子，相對於傳統ECL可在更低的氧化電位獲得更強的檢測信號。構建基於金納米線或銅(核)-金(殼)納米線的透明網路電極，通過全氟表面活性劑對金表面進行修飾，促進溶液中三正丙胺的快速氧化；將三聯吡啶釕固定在網路電極的空白玻璃上，克服傳統ECL檢測中發光分子直接吸附在電極上的諸多缺點，如抑制三正丙胺的氧化，氧化過程對橋接基團的破壞，以及導電基底對三聯吡啶釕發光的淬滅效應。利用網路電極透明性的優點，結合各種原位譜學技術深入研究LOP ECL的過程和機理。將該電極體系進一步套用於DNA的雜化測序分析，發展新型ECL透明生物感測器。
結題摘要
電致化學發光（ECL）由電極反應引發特異性化學發光反應，是化學發光方法與電化學方法相結合的產物，在生化、臨床和環境分析等方面獨具特色。三聯吡啶釕（Ru(bpy)32+）/脂肪胺（如三正丙胺TPrA）是廣泛套用的一種ECL檢測體系。該體系可通過多種不同的反應途徑發光，其中低氧化電位（LOP）ECL無需氧化發光分子Ru(bpy)32+，相對於傳統ECL，LOP ECL可在更低的電位進行發光檢測。在該項目研究中，我們通過離子強度和pH調控，利用全氟表面活性劑對電極進行修飾，和選擇合適的共反應劑脂肪胺等多種方法提高了ECL特別是LOP ECL分析的靈敏度；機理研究表明脂肪胺陽離子自由基的壽命是影響ECL發光效率的關鍵因素，加深了對ECL特別是LOP ECL發光過程的認識。在具體分析檢測方面，我們通過全氟表面活性劑修飾的金電極實現了對半胱氨酸（CySH）和同型半胱氨酸（HCy）等生物小分子的選擇性電分析檢測。該修飾電極具有製備方法簡單，成本低，對CySH和HCy的分辨能力好以及抗干擾性強等優點。我們發現碘離子和全氟表面活性劑在金電極表面具有相似的電化學吸脫附行為，在此基礎上我們製備了碘包覆的金納米顆粒，該納米顆粒對含巰基胺基酸和多肽分子具有選擇性的光譜回響，從而為這些生物分子的比色檢測提供了可能。另外，磁性納米材料在生物技術如載藥和免疫分析，磁共振成像，以及標的物的吸附分離等領域都有著重要的套用。我們製備了碳包覆的磁性納米複合材料，成功地通過控制煅燒溫度、氣體流速、煅燒時間和升溫速率等方法對材料的磁性進行調控，全面揭示了材料製備過程中影響磁性大小的各種因素。 我們還開展了水分解製備氫氣的電催化研究，發展了多種基於廉價過渡金屬的水氧化（如基於銅納米線網路的水氧化透明催化電極）和水還原電催化劑和基於銀離子的氯離子氧化（用作水氧化替代半反應）電催化劑。這些催化劑電極除了在水分解相關半反應中起著重要作用，在ECL反應中也可能具有潛在的套用價值，如催化ECL共反應劑脂肪胺在更低的電位氧化等，從而提高ECL檢測的靈敏度和選擇性。
