《生物質C-O和C-C鍵精準活化和選擇轉化的催化基礎》是依託廈門大學,由王野擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名:生物質C-O和C-C鍵精準活化和選擇轉化的催化基礎
- 項目類別:重大研究計畫
- 項目負責人:王野
- 依託單位:廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
高效利用可再生的生物質資源和豐富的煤炭資源合成大宗化學品對於建立可持續發展的新化學過程具有重大意義。生物質由單糖及芳香環通過特定C-O和C-C鍵連線而成,精準切斷關鍵化學鍵是實現其高效轉化利用的核心。合成氣催化轉化是煤化學利用的核心過程,產物選擇性的調控是合成氣轉化的關鍵。本項目立足於合成氣和生物質高效催化轉化,以合成氣制乙烯、丙烯以及纖維素和木質素制己二酸、乳酸和苯酚等芳香化合物為主攻對象,緊密圍繞反應物分子中特定化學鍵活化、偶聯和斷裂的關鍵科學問題,構建高效多功能催化劑體系,並從分子層次上認識產物生成的微觀機理,揭示相關催化活性位本質。項目還將利用光電化學、有機化學、譜學表征、化學工程和材料合成等領域的新成果,通過交叉融合,努力發展合成氣轉化中C-C鍵偶聯和生物質中C-O和C-C鍵選擇性切斷的新方法,為低碳烯烴和生物質基己二酸、乳酸、芳香化合物的高選擇性合成提供科學基礎。
結題摘要
按照項目專家指導組組長包信和院士的要求,項目主攻合成氣直接轉化制高值化學品,精準控制C-C偶聯實現產物的高選擇性合成,同時項目兼顧生物質轉化。煤基合成氣(CO/H2)催化轉化是煤炭高效利用的最可行途徑之一,而生物質大分子特定的C-O和C-C鍵的活化和精準切斷關鍵化學鍵是實現生物質高效轉化利用的核心。項目立足於合成氣和生物質高效轉化,以合成氣制乙烯、丙烯和芳烴、乙醇以及生物質轉化為主攻對象,緊密圍繞反應物分子中特定化學鍵活化、偶聯和斷裂的關鍵科學問題,構建高效多功能催化劑體系,發展合成氣轉化中C-C鍵偶聯和生物質中C-O和C-C鍵選擇性活化的新方法。項目執行四年來,取得以下重要研究進展:(1) 發展合成氣經甲醇/二甲醚中間體直接高選擇性制低碳烯烴和芳烴的新方法和新路線。研製金屬氧化物-沸石分子篩新型雙功能催化劑,耦合金屬氧化物上合成氣制甲醇/二甲醚和沸石分子篩上甲醇/二甲醚酸催化擇形轉化的C-C偶聯反應,實現合成氣直接制乙烯、丙烯為主的低碳烯烴和芳烴。低碳烯烴和芳烴選擇性均達到80%,突破了傳統費托合成過程的選擇性壁壘。且催化劑顯示出良好的穩定性,具有潛在的工業套用前景。(2) 拓展雙功能催化劑體系在CO2加氫轉化中的套用,實現CO2加氫高選擇性製備低碳烯烴和芳烴。低碳烯烴和芳烴的選擇性分別達85%和65%。(3) 提出C1化學中接力催化的概念,通過將不同功能的催化劑進行高效組合,首次實現了合成氣經二甲醚中間體分別高選擇性制乙酸甲酯、乙醇和乙烯等C2+化合物,其中乙酸甲酯選擇性超過90%,乙醇選擇性超過50%,乙烯選擇性達65%。(4) 發展生物質及其平台分子C-O和C-C鍵活化和選擇性轉化方法,實現生物質轉化制乳酸和苯酚等芳香化合物。(5) 在國際期刊發表研究論文46篇,獲授權中國發明專利8項,培養博士後/研究生29名。項目成果為合成氣直接轉化提供了新的研究思路,為CO分子C-C偶聯的精準調控提供重要指導,也為生物質分子C-O和C-C鍵活化和選擇性斷裂提供科學基礎。