《生物油低溫加氫-催化裂解製取烯烴和芳香烴的機理研究》是依託東南大學，由肖睿擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：生物油低溫加氫-催化裂解製取烯烴和芳香烴的機理研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：肖睿
- 依託單位：東南大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
利用可再生的生物質資源替代日益枯竭的化石資源製取大宗化學品勢在必行。本課題針對快速熱解的生物油價值低、套用範圍窄，以及常規生物油提質方法存在的催化劑失活快和升級油產率低的不足，在前期研究的基礎上，提出了溫和低溫加氫（＜125 ℃，＜5MPa），產物再進行催化裂解製備氣態烯烴和液態芳香烴的新思路。低溫加氫是將生物油中不穩定的含氧組份定向轉化為醇類和飽和呋喃環類化合物，這部分工作已基本完成，目標產物收率可達85％以上。為進一步提升產品價值，加氫生物油(LTH-BO)在沸石類催化劑的作用下催化裂解，高效穩定地轉化為氣態烯烴和液態芳香烴。圍繞LTH-BO的催化裂解，重點研究沸石類催化劑的催化活性中心- - 碳氫池的形成與反應機理；最佳化碳氫池的形成條件，提高目標產物產率和選擇性；研究負載型催化劑中金屬活性位與碳氫池協同作用機制等。通過研究，基本形成生物油低溫加氫- - 沸石催化製取烯烴和芳香烴理論基礎。
結題摘要
能源短缺和環境問題促使人類尋求替代的可再生能源。在眾多新能源技術中，生物質催化熱解製備化學品技術具有良好發展前景。本課題針對生物油催化轉化中催化劑易失活、化學品產率低等問題，研究沸石催化劑活性中心—碳氫池形成與作用機理；最佳化碳氫池形成條件，提高目標產物產率和選擇性；研究負載型催化劑金屬活性位與碳氫池協同作用機制。在碳氫池形成和作用機理方面，研究生物油模化物催化轉化中官能團對催化特性的影響。探索出催化劑碳氫池組分，並對其作用途徑進行量子力學計算。發現原料的有效氫碳比是影響其催化製備烴類化合物能力的本質因素，該部分成果發表在影響因子（IF）為11.65的Energy Environ Sci期刊。在碳氫池最佳化方面，提出生物油選擇性催化加氫—沸石催化新方法，烴類化合物總產率是傳統工藝的2~3倍，該部分成果和國外學者聯合發表在IF為31.20的Science期刊。採用生物質與高有效氫碳比原料共催化，創新地引入13C同位素示蹤方法研究了碳和氫的轉移特性。與其他醇類相比，生物質和甲醇共催化相對二者單獨催化熱解時烴類化合物產率提高24%，該部分成果以封面文章發表在IF為6.83的Green Chem期刊。從催化劑本體角度，提出化學液相沉積法改性催化劑，積碳量降低了25%。在金屬活性位和碳氫池協同機制方面，基於碳氫池理論，篩選發現廉價金屬Fe金屬位和碳氫池存在明顯協同作用，以上成果已被IF為2.85的Energy Fuels期刊錄用。提出實現生物質催化熱解、熱量自給和催化劑再生的內循環串列流化床反應器，並在該反應器中對稻桿和具有高有效氫碳比的廢棄油脂進行共催化熱解研究，該部分成果已發表於IF為4.75的Bioresour Technol等期刊。本項目闡明了生物油在催化劑上催化活性中心—碳氫池形成和催化機理。掌握了如何通過調控碳氫池形成條件獲得高產率烴類化合物的方法，揭示了金屬活性位與碳氫池協同作用機理。本課題嚴格按照任務計畫書研究內容要點執行。本課題執行期間取得以下主要成果：共發表論文23篇，其中SCI收錄或源刊論文18篇，3篇SCI論文發表在IF為6以上的期刊，7篇SCI論文發表在IF為4以上的期刊，累計影響因子為95.92，平均影響因子為5.33，總引用次數為236；發表EI收錄論文5篇，申請國家專利8項；總計4人次應邀參加國內外高層次學術會議並做大會邀請報告。
