特定形貌介孔γ-氧化鋁的形成機制及催化性能

《特定形貌介孔γ-氧化鋁的形成機制及催化性能》是依託北京航空航天大學,由陳愛華擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:特定形貌介孔γ-氧化鋁的形成機制及催化性能
  • 依託單位:北京航空航天大學
  • 項目負責人:陳愛華
  • 項目類別:面上項目
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

介孔γ-氧化鋁在石油催化領域有著重要套用,然而由於該材料在形貌控制方面的局限性,有關其形貌結構與功能特性的關聯鮮有報導。申請人在近期研究中發現無定型骨架的介孔鎳鋁氧化物經過水、熱處理可形成邊長約為200 nm的正四面體狀介孔γ-氧化鋁,負載釕後作為一氧化碳甲烷化反應的催化劑,其催化性能顯著優於傳統形貌同系介孔催化劑。本申請擬在該發現的基礎上深入開展四面體狀介孔γ-氧化鋁的可控合成及形成機制研究,探索出低維小尺度、特定形貌介孔γ-氧化鋁的合成新方法。以不同形貌的介孔γ-氧化鋁為載體,負載金屬活性中心,研究介孔γ-氧化鋁的形貌對活性中心顆粒的大小、分散及晶面分布等的影響,通過催化性能測試,從基礎研究層面揭示催化劑載體自身形貌結構與催化性能的關聯性。該項目的成功實施,可對介孔金屬氧化物的形貌控制及相關催化劑的設計與開發研究給出理論指導。

結題摘要

本研究以兩親性嵌段共聚物P123為模板,通過溶劑揮發誘導自組裝的方法製備了系列無定形的含鎳有序介孔氧化鋁,經過水解與煅燒熱處理,得到了具有規則四面體形貌的介孔γ-氧化鋁。本項目詳細研究了介孔γ-氧化鋁四面體的形貌調控,探究了形成機制,探索出低維小尺度、特定形貌介孔γ-氧化鋁的合成新方法。針對選擇性一氧化碳甲烷化反應,研究發現含有介孔γ-氧化鋁四面體的催化劑的活性要比處理前無定形介孔樣品的性能高,說明納米材料的形貌對性能有很大的影響。 鑒於以上結果,我們開展了系列嵌段共聚物用於特定形貌納米粒子的可控制備研究。以兩親性嵌段共聚物PS-b-P4VP為模板,通過溶液自組裝形成核殼結構球形膠束,以為為模板,利用P4VP的高絡合性,原位聚合聚吡咯,經碳化製備了空心碳納米球。再經過化學活化後,得到了具有開放式結構的碳材料。此外,通過該模板,還得到了負載金納米粒子的碳/氮共摻雜的具有碗狀形貌的二氧化鈦。除了溶液中的自組裝,我們也研究了其本體自組裝形貌並以此為模板製備了三維相連的氮摻雜的多孔碳材料。我們還分別以含有液晶剛性基元的兩親性嵌段共聚物PEO-b-PMAAz為模板,製備了高熱穩定的有序介孔二氧化鈦。進一步探究了以上具有特定形貌的納米材料在電催化、超級電容器和光催化方面的套用,以及形貌與性能之間的關聯性。 為了進一步實現納米粒子形貌的精準可控,我們通用偶氮苯液晶剛性基元,研究其對兩親性嵌段共聚物自組裝體形貌的調控。得到了長方體、短帶狀、片層、橢囊泡和Janus等非球形粒子,由於偶氮苯具有光回響性,可以通過紫外光和可見光照射來對納米粒子的形貌進行調控。 本項目的研究工作基於兩親性嵌段共聚物為模板製備具有特定形貌的功能性納米粒子以及納米粒子的形貌與性能關聯性探究有著重要意義。本研究的重要成果發表於Nanoscale, Part. Part. Syst. Charact., ChemElectroChem, Appl. Surf. Sci., Adv. Mater. Inter., ACS Macro Lett. 等國際知名期刊。受邀做國際國內會議報告2次,參加會議多次,申請中國專利1項。

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