燃煤煙氣汞與鹵素組分的多相反應機理及動力學研究

《燃煤煙氣汞與鹵素組分的多相反應機理及動力學研究》是依託華中科技大學，由郭欣擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：燃煤煙氣汞與鹵素組分的多相反應機理及動力學研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：郭欣
• 依託單位：華中科技大學

中文摘要

本項目圍繞燃煤汞排放及其控制方法的前沿領域，針對以往研究中存在的關鍵科學問題，基於同步輻射單光子電離及超聲分子束取樣並結合飛行時間質譜技術對煙氣單質汞與鹵素組分（氯、溴、碘）多相反應進行深入，系統的研究。發展和建立檢測火焰及煙氣中重要活性物質的技術和方法；充分考慮壁面及固體表面影響，了解中間產物及終產物的成分，濃度，空間分布，結合量子化學過渡態理論及密度泛函方法，建立將均相模型與異相反應模型結合的單質汞與鹵素組分深入、完整的多相反應模型。本項目在研究過程中引入燃燒學、分子計算科學、微觀材料學等諸多領域的理論和研究方法，實現了學科的廣泛交叉和自然融合，對於人們深刻認識燃煤煙氣汞污染物形成機理，完善動力學模型和開發高效控制技術，都具有十分重要的理論與現實意義。

結題摘要

針對在燃煤煙氣汞污染與控制中起重要作用的鹵素組分（氯，溴，碘）與單質汞的多相反應，通過設計實驗和理論計算對氣固多相氧化及吸附機理進行深層次的揭示，對獲得廉價的脫汞固體吸附劑進行理論指導。本項目基於量子力學中的密度泛函理論以鐵基吸附劑為例構建立了汞在固相表面的吸附和氧化反應模型，研究了可能的反應途徑，獲得詳細反應步驟，深入探索其相互作用的機理，完成了鹵素組分對汞轉化影響較為系統的理論計算工作。並以此為基礎嘗試研究了較好汞脫除能力的廉價鈣基類物質，以及鹵素改性煤焦類吸附劑對汞的脫除效果和脫除機理。同時建立了線上監測汞的多相反應台架，開展了系統的設計實驗，對多相反應過程中的重要的活性組分和中間產物進行研究，結合光電子能譜和程式升溫還原、脫附等技術方法，對汞的關鍵轉化點進行了清晰的探討。並對各種路徑及固體表面的影響進行了考慮，獲得了各種因素，包括溫度，煙氣組分等對汞多相化學反應效率及速率影響規律。根據對單質汞和不同煙氣組分多相反應步驟的研究成果，對提高煙氣單質汞氧化程度，形成較易控制的氧化態汞有了一定技術支持。