氨基功能化的開關型離子液體捕集CO2的特性及機理

氨基功能化的開關型離子液體捕集CO2的特性及機理

《氨基功能化的開關型離子液體捕集CO2的特性及機理》是依託華僑大學,由周作明擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:氨基功能化的開關型離子液體捕集CO2的特性及機理
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:周作明
  • 依託單位:華僑大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

開關型離子液體(Switchable Ionic Liquids, SILs)是近年來開發的一類新型非水相的CO2吸收劑,其吸收CO2過程中,極性隨吸收負荷的增加而增加,溶劑形態也從分子狀態轉變為離子液體,兼具常規有機溶劑粘度低和離子液體穩定性好、功能可設計的特性。本項目通過功能化基團的引入和最佳化,擬合成吸收容量高、吸收速率快、物化特性優良的氨基功能化開關型離子液體,用於煙氣中CO2的捕集;考察所合成的新型非水相體系吸收-解吸CO2的特性,深入分析其捕集CO2的反應機理;揭示CO2在該體系中的速率限制步驟,闡明其捕集CO2的傳質-反應機制,建立傳質-反應動力學模型;最終藉助極性改變輔助再生技術,最佳化吸收-解吸工藝,結合吸收性能及再生能耗等關鍵指標,與傳統水相的有機胺體系進行比較,全方位評價該非水吸收體系和集成工藝的技術特性和經濟成本。

結題摘要

本項目成功合成了氨基功能化開關型離子液體1,8-二氮雜雙環(5.4.0)十一碳-7-烯(DBU),並將開關型離子液體DBU/乙醇組成非水相吸收劑,利用2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)作為調控劑強化非水相吸收劑捕集CO2。考察所合成的新型非水相體系吸收-解吸CO2的特性,結果表明:DBU/AMP/乙醇複合溶液在DBU和AMP摩爾比為1:1,乙醇質量分數為50%時為最佳組分比。此時,其CO2吸收負荷達到2.98 mol·kg-1,粘度為13.81 mPa·s。吸收飽和的溶液在120 oC下解吸1.0 h後的再生效率可達99.3%。同時,經過五次循環再生,其再生效率仍可達到93.5%,這表明DBU/AMP/乙醇複合溶液具有良好的重複利用性。隨後,深入分析該非水相吸收劑捕集CO2的吸收-解吸反應機理。通過13C NMR表征表明:DBU/乙醇溶液與CO2反應生成CH3CH2OCO2-;而AMP首先與CO2反應生成氨基甲酸酯,氨基甲酸酯再與乙醇進一步反應生成CH3CH2OCO2-。在解吸過程中,氨基甲酸酯和CH3CH2OCO2-在常壓加熱的條件下與DBUH+和AMPH+反應,從而進行分解。最終DBU/AMP/乙醇複合溶液中的吸收產物全部分解。隨後闡明DBA/乙醇/水三元吸收劑捕集CO2的傳質-反應機制,建立傳質-反應動力學模型,發現DBA/乙醇/水三元吸收劑捕集CO2主要以DBA與CO2的化學反應為主,且此反應屬於快速擬一級反應。通過Arrhenius方程及實驗結果,獲得了k2與溫度(T)的線性方程為k2=5.5305×105exp(-1568.8/T),計算出DBA/乙醇/水三元吸收劑吸收CO2的化學反應活化能(Ea)為13.04 kJ·mol-1。而通過熱力學研究可知:DBA/乙醇/水三元吸收劑捕集CO2所需的再生能耗為2.75 GJ/ton CO2,低於30% MEA溶液(3.22 GJ/ton CO2)捕集CO2所需的再生能耗,具有節能潛力。

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