《氧化矽-碳複合分子篩的孔道結構設計及吸附性能研究》是依託蘇州科技大學,由吳正穎擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名:氧化矽-碳複合分子篩的孔道結構設計及吸附性能研究
- 項目類別:青年科學基金項目
- 項目負責人:吳正穎
- 依託單位:蘇州科技大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
保護生態環境、發展綠色化學是人類可持續發展的迫切需求;使用分子篩對環境中有害毒物進行吸附和降解是科學可行的方法。傳統分子篩由於其結構組成的單一性在實際套用時受到很大限制。因此,開發新型的多孔氧化矽-碳複合材料成為領域的前沿與熱點。現有的合成手段大多專注於氧化矽/碳的有效複合而忽略了材料的孔道設計這一難題,為此本項目提出開展氧化矽-碳複合分子篩的孔道結構設計以及吸附性能研究計畫。擬將有序多孔氧化矽與膨脹石墨相結合,構築具有納米級有序孔道和微米級大孔共存的分級結構。通過改變合成溫度、原料配比、模板劑尺寸等方法控制納米級有序孔的大小,提高材料的吸附選擇性;通過調整合成母液中的矽碳比來控制氧化矽鍍層厚度、調節次級孔徑大小,以控制分子的擴散傳輸;在複合材料中引入活性位,增強吸附效率。本項目的實施將極大豐富新型多孔複合材料品種,為著眼於實際套用的新材料的開發提供理論依據和實驗基礎。
結題摘要
本項目在國家自然科學基金面上項目(21103119)的資助下,開展了具有微米級大孔和納米級有序孔的分級多孔氧化矽/碳複合材料的設計、合成與套用研究,利用產物的多孔道結構、高比表面積、大孔體積、良好的通透性、吸附位點均勻等優勢選擇性去除水體中有機污染物,取得了多項成果。以自身具有微米級網路狀疏鬆大孔結構的膨脹石墨(EG)為碳素材料,採用不同製備方法在多個體系中成功合成出一系列具有不同孔道結構和尺寸、不同SiO2/C摩爾比、不同金屬物種含量的微納米分級多孔SiO2/C複合材料。結合XRD、SEM、TEM和N2脫吸附等測試手段系統研究了不同體系中六方相、立方相等介孔結構SiO2與EG的複合可能性以及差異性,探索合成方法、原料配比、溶液酸度、有機助劑等因素對複合材料結構和形貌的影響。以亞甲基藍(MB)、羅丹明B(RhB)、苯酚和苯胺等有機污染物為探針分子,系統分析了複合材料對芳烴類廢水的吸附性能以及吸附機理。傳統的水熱攪拌法和新型的恆溫震盪方法均可製備出結構和形貌各異的微納米分級多孔SiO2/C複合材料。在合成材料過程中,傳統的攪拌會促進SiO2前驅體在EG孔道內的水解縮合,增強SiO2與EG的複合,但攪拌也會導致EG顆粒之間摩擦加劇,使得材料的微米級疏鬆大孔遭受一定程度的破壞;新型振盪的方法能夠很好的保留EG的巨觀蠕蟲結構和微米級疏鬆大孔,在含有助劑乙醇的弱酸性體系中,獲得結構完美、性能優異的SiO2/EG複合材料。原料中的AlCl3以及溶液的弱酸性是六方相介孔SiO2與EG複合、體系中雜原子引入的關鍵因素,乙醇、正丁醇的加入會促進SiO2在EG碳層上的生長。原料配比是影響複合材料比表面積、孔徑分布和總孔容的重要參數;過低的TEOS/C摩爾比會影響複合材料中多孔SiO2的孔道形成和在EG孔道內的生長,從而降低材料的總比表面積,不利於提升材料的整體吸附性能;而適當的TEOS/C摩爾比會促進介孔氧化矽在EG的表面及孔壁上的生長,獲得良好的分級孔結構和高通透性。複合材料對有機染料MB的飽和吸附量要明顯高於EG和純多孔SiO2,體系中雜原子的引入會極大提高複合材料的吸附能力。熱力學研究表明立方相多孔SiO2/EG複合材料對MB分子主要是單層吸附方式,而對RhB則表現為多層吸附。動力學研究顯示無論是攪拌還是震盪所合成的分級孔SiO2/C複合材料吸附MB效果速度都很快。