《高效製備生物柴油關鍵催化劑中的分子篩的分形特徵》是依託北京工業大學，由孫繼紅擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：高效製備生物柴油關鍵催化劑中的分子篩的分形特徵
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：孫繼紅
- 依託單位：北京工業大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
通過醇酯交換反應製備生物柴油的關鍵問題是研發高效、穩定的分子篩催化劑製備技術，其前提條件是必須明晰分子篩微觀結構和表面特徵的真實信息。本項目基於分形維數概念和分形幾何理論，利用各種表征方法和實驗結果，以醇酯交換技術製備生物柴油過程中的分子篩催化劑為研究對象，設計和製備具有多尺度和多維化孔道結構的複合分子篩，在分子水平上或在納米範圍內研究其結構信息（表面缺陷、孔形及孔的網路結構），科學地描述在有序和無序、微觀和巨觀之間以及微觀結構演變和表面性能的變遷過程，旨在提高醇酯交換反應過程的催化活性，澄清影響規律；在更微觀層次上比較準確地了解其催化行為；揭示催化劑組成－結構－性能之間的構效關係，同時把分維作為催化劑重要的表征參量之一，為研究催化反應機理和評估催化劑性能提供一種新的思路；並最終為解決製備生物柴油固體催化劑關鍵技術及其在能源化工相關領域中的套用提供重要的理論依據和實際指導。
結題摘要
本項目主要圍繞三個方面開展研究工作：1. 設計和製備具有多尺度和多維化孔道結構的複合分子篩；2. 通過醇酯交換技術闡述製備生物柴油過程中的分子篩催化劑的構效關係；3. 基於分形維數概念和分形幾何理論，利用上述表征方法和實驗結果明晰複合分子篩微觀結構和表面特徵的分維信息。相關的研究結果如下： 對Y型分子篩和Beta分子篩的合成化學進行了系統研究，首次提出逐步誘導法製備具有雙微孔結構的Y/Beta複合分子篩，通過表徵發現鹼度調節和晶化過程對Beta相與Y沸石相的比例起著重要作用。與目前文獻報導的方法相比，該方法具有簡單，快速和可控等特點。同時我們提出一種液相交換與高溫固相交換相結合的新方法，並深入研究了金屬離子回收工藝，為降低生產成本提供了重要的理論依據。此外，以雙介孔SiO2分子篩(BMMs)為研究對象，系統考察了氨水含量，鹼類，共溶劑等因素對BMMs結構性能和形貌特徵的影響規律。 以BMMs為載體，使用浸漬法負載磷鎢酸(HPW)，製備出一系列負載型雜多酸催化劑，研究了水，乙腈，乙醇和丙酮等溶劑對BMMs負載HPW的影響。利用醇酯交換反應，詳細考察了反應條件對製備生物柴油的影響，探索了催化劑的失活機理與再生方法，結果表明表面積碳和HPW的流失可能是活性下降的主要原因。採用浸漬法製備出Li2O/MgO-BMMs催化劑，結果表明“一步法”合成路線有利於MgO在BMMs表面均勻分散，同時避免Li2O對介孔結構的破壞作用。玉米油與甲醇反應性能表明催化活性與載體合成方式，以及MgO含量和Li2O負載量密切相關，揭示了催化劑組成－結構－性能之間的構效關係。 SAXS圖譜表明上述複合分子篩均具有分形結構。隨著Beta量的增加，直線的斜率增加，即分維數增加，表面越粗糙。且直線段的範圍變寬，並向小波矢區域延長，說明其擁有的分形結構的尺度範圍越寬。結合XRD，BET以及SEM和TEM的表徵結果，清晰說明複合分子篩具有多尺度多維化結構的複合分子篩的結構特徵，從理論上分析了微觀結構和分形特徵，為催化劑結構設計和製備方法提供了實驗指導和理論依據。 基於上述研究結果，我們發表研究論文20篇，授權中國發明專利3項，出席國內外學術會議7人次，邀請國際著名學者來華訪問1人次，培養博士和碩士研究生10名。總之，較好地完成了本項目擬定的研究內容，並實現預期目標。
