《機動車排放二次轉化的實驗研究和模擬方法》是依託北京大學,由陳琦擔任負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名:機動車排放二次轉化的實驗研究和模擬方法
- 項目負責人:陳琦
- 依託單位:北京大學
- 項目類別:重大研究計畫
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
細顆粒物濃度高是大氣複合污染的重要特徵。目前機動車排放對細顆粒物污染的貢獻仍不清楚,對二次氣溶膠尤其是二次有機氣溶膠形成機制的認識也很不足。本項目擬(1)在華北地區開展對實際道路機動車排放進行二次轉化的車載實驗,測定不同OH自由基暴露水平下反應前後氣態污染物和細顆粒物濃度、組分的變化,根據實驗結果分析其二次轉化過程和二次氣溶膠生成機制;(2)從實驗結果中提煉出關鍵的反應機制和參數,建立模擬機動車排放生成二次氣溶膠的方法,用於全球和區域大氣化學模型的模擬,評估機動車排放二次轉化過程對區域細顆粒物污染的貢獻,並通過敏感性分析識別關鍵影響因素。本研究旨在揭示機動車排放二次轉化中的關鍵化學過程,發展模擬一次源二次轉化的新方法,為大氣複合污染來源解析和減排策略制定提供科學依據。
結題摘要
細顆粒物濃度高是大氣複合污染的重要特徵,目前機動車排放對細顆粒物污染、尤其是對二次污染的貢獻還很不清楚。本項目將PAM流式氧化反應系統裝載在觀測車車頂,與車內裝載的線上質譜儀平台配套,在北京市區主幹道路上開展了對車隊實際排放原位二次轉化潛勢的走航車載氧化實驗,測定了車隊實際排放在不同OH自由基氧化水平下生成二次有機氣溶膠(SOA)的能力。研究發現以輕型汽油車排放為主的實際道路大氣經過PAM反應器後,SOA質量濃度最多可增加為初始有機氣溶膠濃度的3.7±0.7倍,SOA質量濃度增加倍數隨氧化水平呈先增加後減小的趨勢,說明初期老化過程中二次轉化以官能團化為主,隨OH暴露量增加可能受碳碳鍵斷裂或光解的影響,產物揮發性變高,SOA生成量逐漸減少。走航車載氧化實驗得到車隊實際排放最大二次轉化潛勢ΔSOA/ΔCO為54 ± 21 µg m-3 ppmv-1,對應OH自由基濃度為3.0×10^6 molecules cm-3條件下(北京背景濃度水平)的等效大氣氧化時間為1天左右。此外,本項目基於GEOS-Chem v12.0.0區域嵌套模型發展並校驗了適合中國地區有機氣溶膠模擬的新參數化方法Simple SOA,實現了分部門模擬,並結合文獻資料修正了分部門燃燒源一次排放對有機氣溶膠的貢獻,再根據走航車載氧化實驗得到的參數,對機動車排放貢獻的一次、二次有機氣溶膠進行了數值模擬,定量評估了機動車排放二次轉化對區域細顆粒物污染的影響。項目成果將為大氣複合污染來源解析和減排策略分析提供科學依據,為空氣品質預報提供更最佳化的模型工具。