有機氯農藥廢水輻射降解研究

論文摘要

本實驗選用電離輻射技術,對難處理的有機氯農藥苯酚、六氯苯、五氯酚和五氯硝基苯廢水進行輻射降解研究:模擬配置每個農藥廢水溶液,利用氣相色譜/質譜在線上測量60Co-γ射線輻照前後廢水中相應農藥的濃度,研究了多個因素(輻射條件、酸鹼性、添加劑等)對廢水中相應農藥降解的影響。研究結果表明:1. TiO2粒子光催化主要依賴·OH自由基降解苯酚,其·OH自由基的產額與TiO2粒子結構有關,其降解能力是通過光催化產生·OH自由基實現的。60Co產生的γ射線和TiO2光催化均能夠有效的降解苯酚。在10 kGy輻射吸收劑量下,苯酚降解率達96 %,輻射降解苯酚水溶液中,·OH自由基起主要作用,e–aq次之,輻照產生的·OH、水合電子、氫自由基等與苯酚發生開環的氧化反應,降解產物最終礦化為二氧化碳、水和氣體;中性溶液中自由基活性強,有利於苯酚的降解。2. 60Co產生的γ射線能夠有效的降解六氯苯。在10 kGy輻照吸收劑量下,六氯苯(HCB)降解率達90 %,在17 kGy輻照吸收劑量下,六氯苯降解率達95 %;輻照降解HCB水溶液中,·OH自由基起主要作用,·OH與六氯苯發生開環和脫氯的氧化反應,降解產物最終礦化為小分子物質、二氧化碳和氣體,溶液的酸、鹼性對HCB水溶液輻照降解有重要影響,鹼性溶液中自由基活性強,有利於HCB的降解;加入的Na2CO3、NaNO3、H2O2和TiO2能影響參與降解反應的自由基:Na2CO3和TiO2能提高六氯苯的降解效率,NaNO3和H2O2的加入降低了六氯苯的降解效率;添加TiO2粒子,可得到協同作用的降解優於單一的降解結論。3. 60Co產生的γ射線能夠有效的降解典型的有機氯農藥五氯酚。在10 kGy輻照吸收劑量下,PCP降解率達90 %,在17 kGy輻照吸收劑量下,PCP降解率達96 %;在輻照降解PCP水溶液中,·OH自由基起主要作用,輻照產生的·OH自由基與五氯酚發生開環和脫氯反應,輻射降解產物最終礦化為二氧化碳和氣體逸出;溶液的酸、鹼性對PCP水溶液有重要影響作用,在酸性溶液中自由基活性強,有利於PCP的降解;溶液中加入Na2CO3、NaNO3、H2O2和TiO2能影響參與降解反應的自由基:Na2CO3、H2O2和TiO2能提高PCP的降解效率,NaNO3的加入降低了PCP的降解效率;添加TiO2粒子,PCP水溶液降解率提高,可得到協同作用的降解優於單一的降解結論。4. 60Co產生的γ射線能夠有效的降解典型的有機氯農藥五氯硝基苯。在8.5 kGy輻照吸收劑量下,PCNB降解率達95 %,在17 kGy輻照吸收劑量下,PCNB降解率達96 %;輻照降解PCNB水溶液中,e–aq電子起主要作用,輻照產生的水合電子與PCNB發生開環和脫氯反應,輻射導致了脫氯或脫硝的結果,降解產物最終礦化為二氧化碳和氣體;溶液的酸、鹼性對PCNB水溶液有重要影響作用,在鹼性條件下自由基活性強,有利於PCNB的降解;在PCNB水溶液中加入Na2CO3、NaNO3、H2O2和TiO2能影響參與降解反應的自由基:Na2CO3和TiO2能提高PCNB的降解效率,NaNO3和H2O2的加入降低了PCNB的降解效率。它們作用的原因均為促進或抑制了e–aq、·OH和·H自由基的數量或活性;添加TiO2粒子,可得到協同作用的降解優於單一的降解結論。5.本研究還同時配製了含五氯硝基苯、氯氰菊酯、氰戊菊酯各5mg/L的混合溶液,進行60Co-γ輻照降解,結果表明在多種農藥同時存在的情況下,輻射降解方法對每種農藥的降解都有明顯效果,可以同時達到多種農藥污染同時消除的目的。6.結論:60Co-γ輻照對苯酚、六氯苯、五氯酚、五氯硝基苯等有較好降解效果,針對這些極難降解的持久性有機污染物的治理,輻照是一種較有套用前景的方法。

有機氯農藥廢水輻射降解研究

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