《改性鐵基催化劑低溫SCR脫硝性能最佳化機理》是依託山東大學，由路春美擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：改性鐵基催化劑低溫SCR脫硝性能最佳化機理
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：路春美
- 依託單位：山東大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
與實用釩鈦催化劑相比，鐵基催化劑具有無毒、抗H2O和SO2毒化能力強、脫硝成本低廉等優點，成為火電站SCR脫硝的研究熱點。在鐵氧化物中，γ-Fe2O3催化劑低溫脫硝性能良好，是極具潛質的低溫催化劑活性組分。本研究把微波引入催化劑製備過程，並添加過渡金屬、稀土金屬助劑對γ-Fe2O3鐵基催化劑進行低溫改性，揭示其最佳化脫硝反應機理。分析結構參數和運行參數對催化劑低溫SCR脫硝性能的影響規律，建立其催化脫硝反應動力學模型，確定其脫硝性能與各參數間的內在聯繫；考察其NO和NH3脫附特性，以及瞬態反應表面吸附中間產物，確定其SCR脫硝反應機理，揭示微波，過渡金屬、稀土助劑最佳化其低溫脫硝性能的主要機理；通過對催化劑表征分析，研究微波參數，過渡金屬、稀土種類、添加量等對其微觀結構特性的作用規律，探討活性組分與單/多助劑元素的協同作用機制。此研究將充實鐵基低溫SCR催化劑用於火電廠脫除NOx的理論基礎。
結題摘要
來源廣泛、成本低廉且環境友好的鐵基催化劑是一種優良的釩系催化劑替代產品，Synth-Maghemite（γ-Fe2O3）為鐵氧化物的一種主要存在形式，開發潛力巨大，本項目主要圍繞該形式的鐵氧化物開展，所得主要研究進展及成果如下： 沉澱-微波熱解法可實現Synth-Maghemite催化劑的簡易製備，所得催化劑最高脫硝效率達到96%；其活性組分γ-Fe2O3成分單一、純度較高，2～10 nm孔徑區間均勻分布狹縫形介孔，同時在100～50000 nm區間含有豐富的大孔，催化劑表面晶格氧豐富、熱穩定性高，抗SO2、抗H2O中毒性能優良。NH4OH沉澱劑、FPM方法、400℃空氣氣氛煅燒為最佳製備參數，α-Fe2O3的生成對SCR反應不利；以NH4OH為沉澱劑，利用共沉澱法摻雜鈰氧化物能夠提高鐵氧化物的中低溫SCR脫硝性能；氨基沉澱劑會抑制前驅體中α-FeOOH和α-Fe2O3的形成，促使鐵、鈰組分在鐵鈰複合氧化物催化劑中形成固溶體；Ti摻雜改性Synth-Maghemite催化劑最高脫硝效率達到98.3%且活性溫度視窗大幅拓寬；鐵鈰複合氧化物催化劑表面形成高活性的吸附氧和晶格氧；摻雜鈰氧化物會促使鐵氧化物表面形成更多Lewis酸位；與W、Mo和Zr相比，摻雜Ti能夠明顯提高Fe0.95Ce0.05Oz催化劑的低溫SCR脫硝性能，促使其脫硝溫度視窗向低溫偏移；微波水熱處理會加速鐵鈰鈦複合氧化物催化劑前驅體的晶化速率；Synth-Maghemite催化劑SCR反應中同時存在E-R機理和L-H機理2種反應路徑，L-H機理路徑的存在使催化劑活化能大幅降低；Ti摻雜Synth-Maghemite催化劑能夠大幅提高其表面Lewis酸性位和Brönsted酸性位數量，表面Fe主要以Fe3+形式存在，Ti主要以Ti4+形式存在；SCR反應過程中NH3吸附主要發生在Fe3+位點，吸附後主要以伯胺（-NH2）、離子態NH4+和吸附活化態NH3形式參與反應。
