2009年，回歸歌壇，並發行粵語專輯《I Am Chilam》，其中歌曲《你太善良》獲得新城勁爆卡拉ok歌曲獎。2011年，在香港紅館舉辦“我系外星人”演唱會。2012年，歌曲《戀上外星人》獲得第34屆十大中文金曲獎。2013年，因飾演航空劇《衝上雲霄II》“Captain Cool”一角獲得超高人氣。2016年3月，榮獲首屆金羊獎澳門國際電影節港澳台地區傑出貢獻獎藝人獎。同年，主演電影《反貪風暴2》並持續參演該系列至《反貪風暴5：最終章》。2021年8月，參加音樂競演節目《披荊斬棘的哥哥》； 2022年1月4日，主演港風家族劇《家族榮耀》。
2010年1月16日，出席在香港紅磡體育館舉行的2009年度TVB十大勁歌金曲頒獎典禮，與胡杏兒憑藉歌曲《一刀兩斷》獲最受歡迎合唱銀獎；3月14日，在香港九展舉行《張智霖 I AM CHILAM Music Show》音樂會。
2011年3月，在香港紅磡體育館連續兩場“我系外星人”演唱會，並推出專輯《What is Love》，碟內共收錄七首粵語和兩首國語作品，包括特別為兒子寫的歌曲《反鬥奇兵》，以及《魚躍在花見》電視劇主題曲“究竟海有幾深”；4月，重回TVB拍攝時裝電視劇《魚躍在花見》，大結局在香港的收視率達到38點；12月11日，出席在香港TKO一廠舉行的“勁歌優秀選第3回”，演唱歌曲《死去活來》獲得優秀選得獎金曲。
2013年1月，出演由胡崇曦執導的愛情電影《大叔，我愛你》，與付夢妮演繹一對年齡差距二十多歲的“老少配”。3月31日，出席張國榮逝世十周年《繼續寵愛●十年Miss You Much Leslie》紀念演唱會，獻唱張國榮兩首歌曲《今生今世》和《追》，之後同周慧敏合唱《當愛已成往事》；7月，主演的時裝航空電視劇《衝上雲霄II》播出，張智霖憑藉“Cool魔”顧夏陽一角獲得TVB馬來西亞星光薈萃頒獎典禮“最喜愛TVB男主角”、“最愛TVB電視角色”大獎；9月10日，簽約中國3D數碼娛樂公司；10月18日，發行單曲專輯《Time Of The Moment》，限量發行3999張。
專輯簡介TVB電視劇《魚躍在花見》大受歡迎，令主角“魚至嬴”張智霖人氣急升。入行二十年，Chilam 終於如願以償，將於2011年3月26日至27日首度在紅館舉行兩場《張智霖我系外星人2011》演唱會，同時推出2011年專輯《What Is Love》。演唱會主題曲“冧爆你”由雷頌德、林夕為他量身訂做，主打情歌“戀上外星人”配合個唱主題之餘，又是Chilam繼“你太善良”後一首情深情歌。碟內共收錄七首粵語和兩首國語作品，包括歌者特別為兒子寫歌的“反鬥奇兵”，以及《魚躍在花見》電視劇主題曲“究竟海有幾深”。
專輯簡介一別歌壇多年，近年專注在大銀幕演出的張智霖回歸樂壇再度出碟，推出全新個人大碟《I Am Chilam》，並計畫明年踏足紅館舉行首個演唱會。《I Am Chilam》以雙CD發行，新碟收錄的八首情歌，走多元化路線，當中有回歸第一主打情歌“你太善良”、Eric Kwok 和黃偉文創作的“骨膠原”，以及收錄獲提名金馬獎最佳原創電影歌曲“Get Together”（《渺渺》電影主題曲）等。此外Chilam與多位歌手合作，胡杏兒合唱一曲“愛過”(“一刀了斷”國語版)，還有重唱經典“現代愛情故事”改編而成與 Hotcha的合唱版“情愛現代事故”，擦出新音樂火花。
祝君好、祝君好(Remix)、祝君好(Karaoke Ver.)、祝君好Remix(Karaoke Ver.)、祝君好(Instrumental)、Moonlight On The Road、Love(Theme Variation)、Parent Warm Love ThemeVariation、Happy Motorcycle Riding、Lively(Theme)、她不再愛我、Who Is My Father、Warm Mood Theme Variation、不能開口說愛你、We Are All Friends、Funny 初哥哥、Lonely Mood(Theme Sad Piano)、分分鐘需要你(Harmonica Normal Version)、分分鐘需要你(Harmonica Fast Version)、分分鐘需要你(Harmonica Slow Version)
2011廉政行動2011之盲目飾 楊國柱
2019同一屋檐下
2020家有喜事2020
1998B計畫飾 Ken
1997愛情Amoeba飾 毛恩東
1996金榜題名飾 飛全
1996四個32A和一個香蕉少年飾 陳恩健（客串）
1995沒有老公的日子飾 Alex（客串）
1995馬路英雄II非法賽車飾 阿沖
1995歡樂時光飾 張百常
1993笑俠楚留香飾 太子（客串）
