《層狀A4Nb6O17型多孔光催化材料的設計及光催化還原CO2性能研究》是依託中南大學，由張寧擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：層狀A4Nb6O17型多孔光催化材料的設計及光催化還原CO2性能研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：張寧
- 依託單位：中南大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
為緩解能源危機與溫室效應，利用太陽光催化將CO2還原為CO、CH4等燃料是一種最具發展前景的綠色方法。設計高效光催化材料是當前該領域重要的研究方向。A4Nb6O17 (A = K, Rb, H 等) 型半導體材料具有獨特的層狀結構，表現出優異光解水性能，但在光還原CO2領域卻鮮有研究。本項目基於光催化還原CO2反應，設計高效層狀A4Nb6O17型多孔光催化材料。利用材料的層狀特性，使光生電子還原CO2反應與光生空穴氧化H2O反應在不同的層空間進行，抑制電子空穴複合、減少逆反應；同時，在A4Nb6O17材料的層板上引入多孔結構，以增強CO2分子在層間活性位中的吸附與擴散，提高材料的光催化活性；探索孔結構與CO2光還原性能之間的關係，揭示材料微觀結構與表面化學反應的本質關聯。該項目有望提高我國在光催化還原CO2方面的科學研究水平，推動我國在能源環境材料研究方面的快速發展，具有重要的科學意義。
結題摘要
層狀鈮酸鹽半導體材料具有獨特的層狀結構和光學特性，是一種重要的光催化材料。本項目以層狀鈮酸鹽為研究對象，以構築大比表面多孔和層狀結構，實現調控光催化還原CO2等能源轉化反應。主要的研究內容包括以下幾個方面： (1) 利用共沉澱、固相合成等方法調控合成了層狀鈮酸鹽材料(A4Nb6O17)。對層狀材料的進行結構改性，分別探究表面和層間擔載助催化劑(Pt)對光解水產H2、光還原CO2等性能的影響。結果表明，層間擔載Pt對產物選擇性有較大促進作用(CH4產物選擇性可達74.7 %)，而表面擔載Pt的對整體反應效率有較大促進。研究揭示了層狀材料不同活性位置對光催化反應的效率、選擇性的影響規律。 (2) 發展了一種水熱法法，合成多孔層狀鈮酸鹽分級結構納米材料，比表面積高達60.6 m2g-1。生長機理的研究表明材料的形成過程是Ostwald熟化效應。探究了孔體積、反應環境酸鹼度、比表面、顆粒尺寸等因素對光解水產H2、光還原CO2反應的影響規律，揭示大比表面的多空層狀結構是鈮酸鹽在光催化反應中起主導作用的關鍵因素。 (3) 發展了一種溶膠-凝膠法合成具有缺陷的鈮酸鉀材料。利用煅燒溫度對所合成的材料的O缺陷進行調控，構建缺陷能級，降低禁頻寬度，提高其光吸收性能，使得光吸能力邊由波長380 nm延伸到450 nm。增強的光吸收能力可實現光催化還原CO2效率的提高，表明納米結構的缺陷對材料的能帶結構和光催化反應活性有直接的影響作用。 (4) 根據層狀鈮酸鹽材料的合成規律，驗證普適性，合成了其他層狀功能材料如鎢酸鹽和磷酸鹽。並且，據材料本身的物理化學特性，初步探索這些材料在光催化及其他能源轉換性質，豐富層狀功能材料的合成及在能源環境領域的套用。 本項目的開展對層狀鈮酸鹽材料的調控合成具有指導作用，揭示了層結構、孔結構、比表面、電子能帶等因素對光催化CO2還原、光解水產H2等反應的影響規律。對層狀功能材料的開發及能源轉化研究具有一定的促進作用，有利於能源環境材料的發展。
