寬波段原位透射紅外光譜在多相催化研究的套用

《寬波段原位透射紅外光譜在多相催化研究的套用》是依託廈門大學，由陳明樹擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：寬波段原位透射紅外光譜在多相催化研究的套用
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：陳明樹
• 依託單位：廈門大學

項目摘要

多相催化反應是非常複雜的表界面過程，對其深入認識依賴於實際催化反應條件下的原位表征技術取得突破性進展以獲取關鍵的催化劑表面結構和表面物種信息。申請人前期發展的寬波段原位紅外光譜技術（4000~400 cm-1）可以在實際反應氣氛中原位檢測催化反應過程中的表面物種（反應中間體），而且能同時跟蹤催化劑自身的表面變化，為催化劑作用機理和催化反應機理的準確認知提供重要機遇。本項目擬在已有工作基礎上，完善寬波段原位透射紅外光譜池，研製不同常規多相催化劑載體的高紅外光透過薄膜，製備與實際催化劑相近乃至實際催化劑的高紅外光透過樣品膜，拓廣寬波段原位透射紅外光譜研究技術，為多相催化的原位表征提供新機遇。基於寬波段原位透射紅外光譜在同時檢測催化劑表面吸附物種和催化劑自身變化的優勢，詳細研究幾個典型催化劑體系，以期更深入理解相關催化反應的催化劑作用機理和催化反應機理。

結題摘要

多相催化反應過程是複雜的表界面過程，限於表征技術、對其認識還不夠深入，往往被稱為‘黑箱’，在分子、原子水平理解催化過程將取決於實際催化反應條件下的原位表征技術取得突破性進展以獲取關鍵的催化劑表面結構和表面物種信息。本項目著重發展寬波段原位紅外光譜技術（4000~450 cm-1）可以在實際反應氣氛中原位檢測催化反應過程中的表面物種（反應中間體），而且能同時跟蹤催化劑自身的表面變化，以能為催化劑作用機理和催化反應機理的準確認知提供重要機遇。項目研究在已有工作基礎上，逐漸完善寬波段原位透射紅外光譜池，從氧化物溶膠研製了SiO2, Al2O3, TiO2等常規多相催化劑載體的高紅外光透過薄膜，再將催化劑活性組分（Pd, Rh, Cu等）分散於所製備薄膜上製成與實際催化劑相近乃至實際催化劑的高紅外光透過樣品膜；並結合結構明確的模型表面（Pd(111), Pt(111), Cu(111)等單晶面及其上生長的結構規整氧化物膜）套用自行搭建的寬波段鏡面反射紅外吸收光譜，詳細研究了幾個體系的氧化還原、及在CO催化氧化/加氫過程表面吸附物種的變化和表面變化；嘗試研究了幾個實際催化劑體系（ZnCrO- Al2O3, Pd/ SiO2, Rh/ SiO2, Pd/ Al2O3, Rh/ Al2O3, Cu/ Al2O3, Cu/ SiO2, Pd/ TiO2, Cu/ CeO2,…）。發現以氧化物溶膠製備的原位催化劑樣品和模型表面，寬波段原位紅外光譜可以在一張譜圖中同時獲得表面吸附物種和催化劑表面變化信息，較好獲悉催化劑的活性表面、活性催化中心本質；實際催化劑體系在低波數仍只有較低的透過性、且表面變化複雜，有待進一步完善制樣技術。項目研究拓廣寬波段原位透射紅外光譜研究技術，實現原位透射/反射紅外光譜同時檢測催化劑表面吸附物種和催化劑自身變化，為更深入理解相關催化反應的催化劑作用機理和催化反應機理提供新機遇。