富氮生物質焦聯合脫除碳硫氮污染物的機理研究

《富氮生物質焦聯合脫除碳硫氮污染物的機理研究》是依託華中科技大學，由張世紅擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：富氮生物質焦聯合脫除碳硫氮污染物的機理研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：張世紅
• 依託單位：華中科技大學

中文摘要

CO2、SO2、NOx減排是世界各國面臨的一項重要課題，富氮生物質焦因同時具有化學吸收與物理吸附且原料可再生、反應活性高的優點，非常適宜成為優質的煙氣淨化劑。本項目提出了一種富氮生物質焦一體化聯合脫除CO2、SO2、NOx的新工藝，解析從製備到氣體污染物脫除全過程中富氮生物質焦孔隙結構、含氮官能團種類及分布的演變規律，研究富氮生物質焦吸收煙氣污染物化學反應行為特性，揭示富氮生物質焦理化特性形成機制和富氮生物質焦脫除CO2、SO2、NOx的協同反應機制；探索新的一步製備方法，對比分析不同製備方法中富氮生物質焦理化特性的演變規律，深入解答孔隙結構與含氮官能團的耦合作用機制；在此基礎上結合理論模型和實驗驗證，最佳化工藝參數，從而初步建立富氮生物質焦一體化脫除碳硫氮污染物的理論和方法。本項目的研究成果將有利於探索出一條治理大氣污染物的新途徑，也有利於生物質資源的高值化利用

結題摘要

本項目以花生殼、玉米稈和玉米芯三種生物質為原料，進行了碳基吸附劑的製備試驗，對所得吸附劑進行表征優選，探索了不同條件和浸漬方法對吸附劑性能的影響，從而深入揭示了改性生物焦捕集碳硫氮污染物氣體的吸附機理反應，對製備富氮化改性生物焦富集吸附活性位點具有重要的指導意義。 (1)結果表明，三種生物質活性焦均在850℃時取得最佳的孔隙結構參數，孔隙結構參數大小排序為玉米芯＞玉米稈＞花生殼；CO2活化處理有效提高了生物質焦的孔隙結構參數。減少前驅體中的Si、Ca、Mg等無機礦物質的含量增加了富氮焦表面含氮官基團的引入，進而改善富氮焦吸附污染物的特性。 (2)後期浸漬（“活化-浸漬”）的富氮效果明顯優於中期浸漬（“浸漬-活化”），後期浸漬受活化溫度的影響，前驅體活化溫度越高其含氮量越高、表面官能團越豐富；甲醇溶劑浸漬產物具有更高的浸漬產率、含氮量和更豐富的表面官能團。不同有機胺浸漬處理對吸附劑的吸附特性影響各異，整體吸附性能強弱排序為MDEA＞DEA＞MEA，10%-MDEA具有最佳吸附性能，對SO2的吸附量高達153.22mg/g，相較於前驅體CC850的57.78mg/g，吸附性能提升了170%。 (3)發現在較低吸附溫度下，對CO2、SO2和NO的吸附量主要與其微孔孔容相關，物理吸附占主導，吸附過程主要發生的是微孔填充。而在較高吸附溫度下，對CO2、SO2和NO的吸附作用主要與豆桿焦表面的含氮基團相關，化學吸附占吸附作用的主導。10%的含氧量比較適宜同時吸附；NO入口濃度對SO2脫除的影響表現為先促進後抑制，500ppm時的脫硫效果最佳，SO2入口濃度增加將抑制NO的脫除； 120℃是最適宜的吸附溫度；水蒸氣的存在對SO2的脫除整體上呈促進作用，NO的吸附量僅在相對濕度為15%時得到提升，繼續增加相對濕度將阻礙NO的脫除。 (4)在較低吸附溫度下，CO2與SO2之間、CO2與NO之間都存在著對微孔的競爭關係，還存在對表面聚合體氫鍵、π-氫鍵及多元醇氫鍵的競爭關係；而在較高吸附溫度下，CO2與SO2之間、CO2與NO之間存在著對表面含氮基團的競爭關係。在“一體化”聯合捕集CO2、SO2、NO的研究中發現，CO2、SO2、NO彼此之間仍然在吸附量上表現出對微孔及表面活性位點的競爭關係。