大氣HONO垂直分布特徵及其形成機制研究

大氣HONO垂直分布特徵及其形成機制研究

《大氣HONO垂直分布特徵及其形成機制研究》是依託中國科學院合肥物質科學研究院,由秦敏擔任項目負責人的重大研究計畫。

基本介紹

  • 中文名:大氣HONO垂直分布特徵及其形成機制研究
  • 項目類別:重大研究計畫
  • 項目負責人:秦敏
  • 依託單位:中國科學院合肥物質科學研究院
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

HONO作為OH自由基的重要前體物以及對O3和光化學煙霧形成的促進作用而引起廣泛關注;關於其來源問題,特別是白天HONO的來源及光化學污染中對HOx基團的貢獻以及在整個VOC/NOy/O3大氣化學中的角色還存在諸多不確定,各不同大氣環境下的數據仍然相當缺乏。. 針對我國一次排放污染物和氣溶膠濃度高、成分複雜的大氣污染特徵,結合國際上普遍關注的大氣HONO收支的前沿問題,開展大氣HONO測量技術對比,建立準確測量HONO的寬頻腔增強吸收光譜(BBCEAS)定量方法。開展城市及城郊大氣不同下墊面的HONO垂直梯度觀測,通過聯合外場實驗,揭示我國不同環境大氣下HONO的垂直濃度分布信息和變化規律,並針對我國城市區域高NOx排放特徵開展隧道實驗,探究我國大氣複合污染條件下HONO的主要形成途徑,評估其對大氣複合污染及區域空氣品質的影響。

結題摘要

本項目針對目前我國大氣複合污染特徵,結合國際上普遍關注的HONO 反應途徑來源的前沿問題,建立了準確測量HONO 的寬頻腔增強吸收光譜(BBCEAS)定量方法並開展HONO 垂直分布觀測,分析了我國不同環境大氣下HONO 的垂直濃度分布信息和變化規律,探究了我國大氣複合污染條件下HONO的主要形成途徑。通過研究 IBBCEAS 系統參數對 HONO 測量靈敏度的影響,確定了光譜測量的最佳性能參數,通過與光譜學和濕化學方法HONO測量的一致性和準確性對比,建立了準確測量HONO寬頻腔增強吸收光譜定量方法,系統在30s光譜採集時間下的探測靈敏度分別為60ppt和100ppt(1δ)。採用寬頻腔增強系統結合325m氣象觀測塔的吊艙平台測量了HONO和NO2的高解析度垂直廓線,獲得了我國城市環境下大氣HONO的垂直濃度分布信息和變化規律,分析了直接排放、氣溶膠表面非均相反應和地表非均相反應對觀測地點夜間HONO的貢獻,探究了觀測地點夜間HONO的主要來源。邊界層內HONO和NO2有明顯負梯度變化。氣溶膠表面NO2非均相轉化HONO濃度累積不足以解釋高空HONO濃度水平,HONO主要來源於地面交通和地表NO2非均相轉化,然後傳輸到高空。霧霾期間,午夜時段(22:30-01:30)隨著邊界層的發展,HONO的乾沉降損耗和地表擴散和輸送達到平衡,夜間地表面即是HONO的源也是匯。清潔期間和霧霾期間的地面HONO產率分別為0.13和0.12,表明每8-9個NO2分子沉降會釋放1個HONO到大氣中。同時本項目研製了一種雙動態箱系統,首次結合寬頻腔增強吸收光譜(BBCEAS) 系統成功套用於華北平原農田中的HONO排放通量測量。通過2017年在河北望都縣的農田HONO通量外場觀測,獲得了施肥期間HONO排放通量。農業施肥的初期會導致土壤高濃度的HONO排放,HONO高排放期間,HONO通量表現出明顯的日變化,計算最大值達到10-5mol·m-2·h-1,比文獻中報導的外場觀測結果高一個數量級,排除了來自與NO2相關的均相和非均相反應,揭示了農業施肥活動具有很強的HONO排放潛勢。

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