多核稀土簇合物的合成與磁熱性質研究

多核稀土簇合物的合成與磁熱性質研究

《多核稀土簇合物的合成與磁熱性質研究》是依託廈門大學,由孔祥建擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:多核稀土簇合物的合成與磁熱性質研究
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:孔祥建
  • 依託單位:廈門大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

本項目擬開展多核稀土簇合物的合成與磁製冷性質的研究。擬通過混合陰離子模板的方法合成系列多核稀土簇合物。通過研究稀土簇合物的晶體結構,探討多種陰離子的電荷、形狀、大小、配位能力及協同模板作用對稀土簇合物結構的影響,為可控合成特定結構的高核稀土簇合物提供實驗依據。測試相應稀土簇合物的低溫磁熵變,研究高核稀土簇合物的磁熱性質,探索高核稀土簇合物的在磁製冷方面的套用。研究稀土簇合物的磁相互作用、基態自旋數、金屬配體的質量比等因素對磁熱效應大小的影響,討論稀土簇合物結構與其磁熱效應大小之間的構效關係,為設計合成高磁熱效應的磁製冷材料提供實驗依據。

結題摘要

基於“磁熱效應”(MCE)的磁製冷技術具有效率高、無污染、噪音小等優點,在超低溫製冷等多個領域有廣泛的套用前景。由於具有高的自旋基態、各向同性和高的金屬配體比,高核稀土釓簇合物是一類潛在的超低溫磁製冷材料。本項目主要開展了高核稀土及稀土-過渡金屬團簇的合成策略與磁熱效應的研究,以及單分散稀土-過渡金屬團簇的製備與磁性的研究。 主要成果與創新點如下:(1)提出了陰離子緩釋法及模組基元組裝的策略製備高核稀土團簇。基於此,先後製備了最高核數的稀土團簇Ln104和Ln140;(2)系統研究了高核稀土釓簇合物的磁熱效應, 製備了具有最高磁熱效應的Gd104簇合物。磁性研究發現除了各項異性外,高自旋密度和弱的磁相互作用是影響磁熵變的主要因素;(3)發展了製備單分散稀土團簇的普適方法,實現了一個SiO2球包覆一個團簇的核殼結構的簡單製備,為研究單分子磁性提高了新方法。單分散稀土-過渡金屬團簇的磁性研究發現SiO2層不但可以有效禁止簇間的磁相互作用,還影響團簇的各項異性。這些研究結果不但對製備具有高磁熱效應的磁製冷材料提供了實驗基礎,對合成特定功能的稀土團簇具有一定的指導意義。在本基金的資助下,共發表第一作者或(共同)通訊作者論文20篇(包括2篇J. Am. Chem. Soc.、2篇Angew. Chem. Int. Ed.、1篇Coord. Chem. Rev.、1篇Chem. Commun.、6篇Inorg. Chem.),及Springer出版社專著一章。基於本項目的研究,申請人獲得了國家基金委優秀青年科學基金、霍英東青年教師基金以及教育部青年長江學者等資助與獎勵。
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