多元活性氧化物的互動作用的原子水平分析

《多元活性氧化物的互動作用的原子水平分析》是依託福州大學，由唐電擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：多元活性氧化物的互動作用的原子水平分析
• 依託單位：福州大學
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：唐電

項目摘要

多元活性氧化物是電化學工業的核心材料。利用協同效應是解決高性能活性電極材料開發難題的有效途徑。本項目將通過多元活性氧化物的原子水平結構特徵、相結構形成、與活性相關的互動作用的規律的分析，最終將闡明多元活性氧化物體系的相分離本質，互動作用下的結構變化規律和協同催化的機理。主要研究對象為多元活性氧化物，包括含Ru和Ir的多元複合氧化物。在研究中系統地採用熱力學方法、第一性原理計算和精細結構等的分析方法。研究的內容和創新點主要有：①系統採用第一性原理和熱力學相結合的模擬計算分析方法；②率先揭示對活性有重要影響的相分離實質；③系統地分析多組元互動作用下的晶體結構與電子結構等變化規律；④提出和採用同步輻射的方法結合第一性原理計算的相結構分析的新方法。⑤建立多元活性電極配方的設計和篩選系統。預期獲得能指導協同效應有效利用的和雙作用（活性點+雙電層）疊加型高活性電極的開發。

結題摘要

活性氧化物是一類極為重要的電催化活性材料。在活性氧化物中摻雜非貴金屬氧化物，形成多元活性氧化物，不僅降低成本，還有可能使活性得到提升，但傳統的研究主要依靠“炒菜”方法。為此，本研究引入第一性原理的方法，獲得了20個多元活性氧化物體系點陣參數-成分的關係曲線；通過第一性原理和熱力學模擬的方法，建立了12個重要二元活性氧化物體系的相圖；弄清多元活性氧化物體系常見相分離的本質是由於spinodal反應；提出採用熱力學和動力學，進行結構穩定化控制的新方法；同時利用密度泛函理論，結合微結構和精細結構的實驗，弄清12個多元體系中原子水平的互動作用機制；掌握了添加非活性組元對活性面和活性點影響的主要規律；闡明多元活性氧化物體系的相分離本質，以及在互動作用下的結構變化規律和協同催化的機理；提出採用嵌入納米顆粒增加活性面和活性點，以提高電極催化活性的新工藝；嘗試建立多元電極材料計算設計的新方法，篩選出有開發前景的RuO2-HfO2、IrO2-HfO2、RuO2-HfO2-SnO2、IrO2-MnO2-SnO2和RuO2-ZrO2-SnO2等新的多元材料體系。本項目的成果對了解多元活性氧化物中原子的互動作用機制提供了基礎數據，為多元活性氧化物的組織結構的控制提供了科學依據，對利用多元互動作用以提高電催化活性提供了有效途徑，對多元活性氧化物電極材料的計算機輔助設計提供了適用方法。