固載型雜多酸-離子液體的設計及其原位一步合成

《固載型雜多酸-離子液體的設計及其原位一步合成》是依託湖南師範大學，由趙海紅擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：固載型雜多酸-離子液體的設計及其原位一步合成
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：趙海紅
• 依託單位：湖南師範大學

項目摘要

本項目針對目前固載型雜多酸催化劑在液相氧化反應中活性組分易溶脫，高負載量催化劑製備過程中雜多陰離子易崩解、對載體破壞嚴重等問題，利用咪唑離子液體結構對催化活性中心的穩定作用，通過設計含離子液體單元的有機-無機雜化介孔材料，並在其中構建穩定且微觀化學環境均一的雜多酸催化活性中心，一步法原位合成固載型雜多酸-離子液體催化劑。考察離子液體功能化有機矽前驅體和有機-無機雜化介孔材料的合成方法、載體織構性質、載體表面親/疏水性與酸/鹼性等表面性質、離子液體與雜多酸的結合方法等對催化劑活性中心結構的影響。以苯甲醇水相氧化反應為探針反應，研究不同的雜多酸組成及載體織構性質等對催化活性中心結構和催化氧化反應中活性及選擇性的影響規律,以期在固載型雜多酸催化劑的分子設計等基礎研究和醇類綠色氧化等套用研究方面取得創新性研究成果。

結題摘要

為解決固載型雜多酸催化劑活性組分易溶脫，高負載量製備過程中雜多陰離子易崩解、對載體破壞嚴重等問題，本項目利用咪唑離子液體結構對催化活性中心的穩定作用，通過考察離子液體功能化有機矽前驅體和有機-無機雜化介孔材料的合成方法、載體織構性質、載體表面性質、離子液體與雜多酸的結合方法等對催化劑活性中心結構的影響，研發了一種固載型雜多酸-離子液體催化劑的一步法原位合成方法。研究結果證實此方法合成的橋鍵嵌入型有機-無機雜化介孔材料的活性中心分布均勻且不會堵塞孔道，利於構建微觀化學環境均一的催化活性中心，可提高反應的選擇性。以苯甲醇水相氧化反應為探針反應，研究了不同的雜多酸組成及載體織構性質等對催化活性中心結構和催化氧化反應中活性及選擇性的影響規律。結果表明，該一步法合成工藝極大地簡化了固載型雜多酸的合成過程，且咪唑基雙邊矽烷離子化合物和介孔結構的引入，同時結合了成鹽和固載兩種多相化手段的優勢，提高了雜多酸的催化性能，特別是較大程度地提高了反應選擇性（大於99%）和催化劑的重複使用性能。即較成功地解決了固載型雜多酸催化劑活性組分易溶脫，高負載量製備過程中雜多陰離子易崩解、對載體破壞嚴重等問題，在固載型雜多酸催化劑的分子設計等基礎研究和醇類綠色氧化等套用研究方面取得了創新性研究成果。