《單分子光電子學中的量子態檢測、耦合與轉化》是依託中國科學技術大學，由董振超擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：單分子光電子學中的量子態檢測、耦合與轉化
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：董振超
- 依託單位：中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
分子尺度體系的光電效應和能量轉移過程是未來信息技術和能源技術的科學基礎。本項目將發展掃描隧道顯微鏡與單光子檢測器相結合的聯用技術，設計和合成具有電子共軛體系的有機功能光電分子，構築包含分子與金屬納米結構（即等離激元結構）的能量供受體量子體系，利用隧穿電子的高度局域化激發，通過發射光子的穩態光譜和瞬態光譜測量，在單分子尺度上對體系的電子態和光子態進行高分辨檢測，並進一步利用局域等離激元共振模式與分子光學躍遷頻率的匹配調控，改變能量轉化過程中輻射與非輻射衰變途徑的速率，實現分子尺度上能量轉化和轉移過程的調控。特別注重研究激發態分子與金屬納米顆粒、納米線、以及其它等離激元結構之間的能量轉移動力學過程，並結合電動力學與第一性原理理論計算，揭示分子隧道結中電子、激子、等離激元、聲子和光子等量子態之間的耦合與轉化機制，探索量子態在等離激元結構上的傳輸特性，為新型納米光電集成技術的研發提供科學依據。
結題摘要
通過發展單分子水平的高分辨高靈敏量子態表征與檢測技術，結合光子態調控，研究了跟量子態耦合與演化相關的單分子電致發光和單分子探針增強拉曼散射（TERS）現象，獲得以下研究成果：（1）方法與技術方面。進一步發展了高分辨掃描隧道顯微鏡（STM）與高靈敏單光子檢測聯用技術, 搭建了具有近場與遠場相結合的多通道光子檢測STM系統；建立了旨在獲得光子發射統計信息的STM發光符合計數測量系統；自主研製了具有單分子化學識別能力的TERS測量系統。（2）分子光子態調控方面：通過化學和物理手段設計製作了不同的脫耦合結構，研究了不同脫耦合層結構對表面附近分子電致發光的影響，實現了STM誘導分子發光，甚至單分子電致發光。其中包括：通過化學手段成功設計併合成了具有自脫耦合結構的“三腳架”卟啉分子，得到了基於中性卟啉分子的電致發光；探討了具有不同等離激元特性的半金屬石墨表面上的分子發光特性，澄清了等離激元在發光中的作用;利用高介電的超薄脫耦合絕緣層的調控，實現了單箇中性卟啉分子的電致發光；研究了C60分子層對分子光子態調控的影響；實現了亞分子分辨的光子圖，觀察到了新奇的分子島邊增強發光效應。（3）單分子振動量子態的檢測與套用。通過自主研製的單分子TERS測量系統，在高分辨化學成像方面取得突破性進展，將空間解析度從前人的14 nm提高到1 nm以下，使得單分子尺度上的化學識別成為可能。在此基礎上，將TERS技術進一步推廣到不同分子疇結構以及生物分子識別與成像領域。（4）STM誘導分子發光的理論研究。提出金屬探針與襯底之間形成的局域化納腔等離激元場極大地調製和增強了分子自發輻射速率，因此在STM誘導分子發光中起到了至關重要的作用；通過對二維等離激元光子晶體中納腔共振模式的局域場增強效應的研究，探討了其對分子偶極發射調控的可能性。（5）納米尺度上的能量轉移研究。採用光致發光和電致發光相結合的方法研究了金屬-半導體納米異質結構中的能量轉移過程。 迄今為止已發表SCI研究論文68篇，其中包括Nature，Phys.Rev.Lett，J.Am.Chem.Soc.，Nanoscale，Rev.Sci.Instrum等重要期刊論文。課題組成員共76人次應邀在國內外學術會議上做邀請報告，其中包括APS、ICNT、NFO等國際大型學術會議,共培養研究生27人，基本實現了項目預期目標。
