《合成氣一步法轉化制低碳烯烴雙功能催化劑的研究》是依託廈門大學，由成康擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：合成氣一步法轉化制低碳烯烴雙功能催化劑的研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：成康
- 依託單位：廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
低碳烯烴(乙烯、丙烯和丁烯)是重要的有機化工基幹原料。著眼於甲烷(頁岩氣、煤層氣和天然氣)、生物質及豐富煤炭資源的利用，發展合成氣一步製備低碳烯烴的高效催化體系，對於建立經濟、多元化的低碳烯烴生產方法，加強石油資源匱乏狀況下我國的基幹化工原料穩定供給具有重要意義。合成氣直接製備低碳烯烴反應的難點在於低碳烯烴產物選擇性較低。申請人在前期研究中，通過耦合分子篩和CO加氫金屬催化劑可以提高合成氣轉化產物中烯烴或是C2-4碳氫化合物含量，但C2-4低碳烯烴的選擇性需進一步提高。項目擬在具有較高低碳烯烴選擇性的Fe納米粒子基礎上，進一步合成具有將合成氣轉化為甲醇(或低碳醇)能力的複合金屬催化劑，並耦合具有裂解、脫水、擇形和擴散導向能力的多重微孔分子篩催化劑，通過調控二次反應達到提高低碳烯烴選擇性的目的。項目將重點對雙功能催化劑的納米結構和化學狀態進行最佳化，為高低碳選擇性催化劑設計提供參考。
結題摘要
低碳烯烴，包括乙烯、丙烯和丁烯，是重要的基幹化工原料，由合成氣直接制低碳烯烴對於發展煤、頁岩氣和生物質等替代石油的路線具有重大意義。項目總體目標是，以來源廣泛的合成氣作為原料高選擇性製備低碳烯烴產物。項目擬從兩條途徑出發選擇性合成低碳烯烴產物：第一從傳統Fe基催化劑出發，通過載體和助劑的調控來提高低碳烯烴選擇性；第二設計雙功能催化劑將合成氣制甲醇以及甲醇制烯烴反應耦合，以此達到提高低碳烯烴選擇性的目的。基於上述研究目標，項目負責人及其研究團隊取得了以下研究成果。 （1）低碳烯烴選擇性對Fe基催化劑的載體和助劑的電子特性非常敏感。研究發現使用聚苯胺作為Fe基催化劑載體，不僅有助於Fe納米粒子的分散，而且有利於碳化鐵活性相的形成。N元素的摻雜使烯烴分子在催化劑上的吸附強度變弱，從而有利於烯烴產物生成後從催化劑表面快速脫附。反應過程中N元素含量並不隨反應的進行而降低，碳氫化合物產物中低碳烯烴的選擇性達到52%。 （2）項目執行期間設計出混合氧化物-分子篩雙功能催化劑，成功將甲醇合成反應與C-C偶聯（甲醇制烯烴）反應耦合，在低碳烯烴選擇性方面取得突破。雙功能催化劑低碳烯烴選擇性達80%以上，遠遠超過費托合成路徑所能達到的的極限，催化劑經最佳化後CO轉化率可以達到30%以上。雙功能反應路徑不僅縮短了從合成氣到低碳烯烴的反應路徑，而且克服了甲醇合成的熱力學平衡限制以及甲醇制烯烴催化劑快速失活的問題。 相關研究工作開闢了除費托合成和甲醇合成外，合成氣轉化的另外的一條路徑：直接合成低碳烯烴的SMO（syngas to olefins via methanol）過程，並以此工作為基礎進一步開發出了合成氣直接合成芳烴的SMA（syngas to aromatics via methanol）過程。現階段合成氣直接制低碳烯烴的過程正在與煤化工企業開展放大實驗，有望實現產業化。
