《光合過程中能量傳遞的量子動力學理論與模擬》是依託中國科學技術大學，由嚴以京擔任項目負責人的重點項目。
基本介紹
- 中文名：光合過程中能量傳遞的量子動力學理論與模擬
- 項目類別：重點項目
- 項目負責人：嚴以京
- 依託單位：中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
自然界光合系統是個美妙的生物電子器件，同時也是個非常複雜的動力學體系。近年的二維相干動力學光譜更顯示了量子相干性以及非馬爾可夫效應在光合反應中高效光激發能傳遞的重要性。本項目旨在通過發展適應的理論方法，模擬和研究動力學光譜，探討光合系統中光能收集與高效激發能傳遞的機制、色素分子聚集體的特性以及蛋白質環境對效率的影響。研究內容包括：發展有效實用的量子耗散動力學理論和計算方法；結合計算化學方法、高解析度晶體結構數據和實驗光譜，確定光合系統的色素分子聚合體的電子能級結構、躍遷偶極矩、蛋白質及溶劑環境的相關譜密度函式；模擬和解釋二維動力學光譜和其他實驗結果；建立非馬爾可夫耗散激子模型，探討生物光合系統激發能傳遞的機理。研究成果對理解複雜分子動力學體系、發展仿生光電器件有重要的意義。
結題摘要
本項目從基本理論和計算方法的發展、到實際複雜體系的模擬與機理分析、以及相關領域開展了一系列研究。(1)開放體系量子力學基本理論方法的建立：提出耗散子圖像來刻畫環境作用的準粒子特徵，統一的描述了玻色子(聲子)、費米子(電子)、以及兩能級自旋(激子)三類環境的影響。(1a)新建立的耗散子運動方程（DEOM）極大豐富了前期在路徑積分影響泛函基礎上發展的量子耗散級聯運動方程（HEOM）方法。新的理論可以研究包括自旋環境的動力學及其在外場作用下的極化行為，並可套用到非高斯統計環境影響下的耗散動力學的研究。(1b)在發展數值方法的同時，我們還構造了最佳化的DEOM/HEOM理論，提出量子統計分布函式的最優Padé譜分解方案，並在此基礎上，最大限度地最佳化實際計算所需方程組維度，提高計算效率；（2）光合系統能量傳遞二維光譜以及電子轉移通道選擇機制的研究。（2a）發展一系列高效的DEOM/HEOM模擬相干動力學二維光譜等方法，研究了光合系統能量傳遞的量子相干與non-Markov特性。（2b）系統的開展了光合系統II電子轉移通道選擇機制的研究：利用全原子分子動力學模擬，結合量子力學和分子力學，揭示了動態蛋白質環境與傳導活性鏈選擇的重要關係；（3）發展一套結合分子動力學模擬及化學統計力學採樣方法的理論框架，描述蛋白質水溶液和離子水溶液體系中的動力學現象及其光譜表征。(3a)模擬蛋白質去摺疊動力學光譜以及一系列溫度下的去摺疊漸變熱力學光譜，與實驗結果吻合，揭示了典型蛋白質溫度相關動力學與熱力學光譜信號中所包含的摺疊過程信息。(3b)還在微觀層面上提出支持離子溶液中配對現象存在性的清晰光譜證據，探討其對與溶液動力學行為的影響，為進一步深入研究蛋白質/鹽/水三元體系鋪平道路；(4)進一步發展DEOM/HEOM方法，高效、高精度處理強關聯電子/輸運體系的實時動力學等行為，並對一系列標誌性的強關聯體系開展模擬和物理本質的研究。
