《在捕光複合物中基於團簇的能量轉移動力學理論研究》是依託浙江大學，由吳建瀾擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：在捕光複合物中基於團簇的能量轉移動力學理論研究
- 依託單位：浙江大學
- 項目負責人：吳建瀾
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
對捕光色素蛋白複合物中高效、穩定的能量轉移研究是理解光合作用的一個關鍵點。色素分子在空間可以聚集成團簇結構，進行合作式的能量轉移。本項目擬通過發展基於團簇的動力學理論方法，研究大尺度捕光複合物中的能量轉移過程：（1）建立、發展和完善基於團簇的廣義量子動力學展開（GQKE）方法。以團簇間弱相互作用做微擾展開，在GQKE框架下得到任意多團簇能量轉移網路中布局數的嚴格動力學方程。（2）拓展蛋白質環境對能量轉移影響的認識。基於GQKE方法，探索高頻振動模可能導致超快的能量轉移。（3）計算、分析實際捕光複合物的能量轉移動力學。通過GQKE方法計算FMO、LHCII的單體和三聚體，以及PSII的能量轉移速率，分析多尺度（團簇內、團簇間、蛋白結構域間）的動力學過程，確定主要的能量傳遞路徑，理解其高效、穩定的微觀機制。
結題摘要
研究光合作用中能量的高效傳輸對探索高效利用太陽能具有十分重要的意義。捕光複合物中的色素分子在空間呈現分布不均勻的情況，導致了能量轉移在時間尺度上的分離現象。以團簇為單元的量子動力學能更符合捕光複合物中能量轉移多尺度動力學的本質。在國際上，這是一個非常有挑戰性的研究課題。 針對這一難題，我們獨立地發展和完善基於團簇的廣義量子動理學展開（GQKE）方法。以團簇間弱相互作用做微擾展開，在GQKE框架下得到任意多團簇能量轉移網路中布局數的嚴格動力學過程。我們準確計算了 FMO 、PSII等蛋白中團簇和節點的動力學行為，確定了主要的能量傳輸路徑。相關計算分析工作已經完成，接下來會陸續發表。此外，我們在量子-經典劉維爾方程(quantum-classical Liouville equation, QCLE)的框架下，我們拓展了量子動理學展開的方法，使之套用在非諧振子環境的動力學上。而基於平均場近似，我們也將量子-經典劉維爾方程套用在多態系統（例如多色素蛋白複合物）的吸收譜矩陣，得到了與全量子計算非常接近的數值結果。量子-經典混雜方法的研究將幫助我們對實際體系的數值計算。在另一方面，我們在嚴格量子動力學計算方向，我們拓展了級聯方程。基於對環境時間關聯函式的分解，我們將拓展的級聯運動方程套用在自旋-玻色模型，系統性地研究了自旋-玻色模型零溫下的量子相變問題。除了理論方法的發展之外，我們與浙江大學的實驗小組進行合作，寄希望通過量子模擬實驗進一步認識和理解量子動力學問題。目前，我們在快速量子絕熱捷徑技術的套用和量子熱力學模擬上取得了一定的進展。
