低濃縮鈾輻照後裂片溶液中主要核素對鈾形態的影響

低濃縮鈾輻照後裂片溶液中主要核素對鈾形態的影響

《低濃縮鈾輻照後裂片溶液中主要核素對鈾形態的影響》是依託四川大學,由劉寧擔任項目負責人的聯合基金項目。

基本介紹

  • 中文名:低濃縮鈾輻照後裂片溶液中主要核素對鈾形態的影響
  • 項目類別:聯合基金項目
  • 項目負責人:劉寧
  • 依託單位:四川大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

以低濃縮鈾(U-235≤20%)替代高濃縮鈾(U-235≥90%)作為輻照靶分離生產放射性同位素是國際上不可逆轉的發展趨勢。為此,需要開展大量的相關研究。其中,研究低濃縮鈾靶輻照後酸性介質中鈾的化學行為以及主要裂片元素對溶液中鈾形態的影響既有科學意義,也有強烈的需求背景。本申請課題擬通過理論模擬計算低濃縮鈾靶輻照後的總放射性活度、裂變體系的組成以及各主要裂變核素的放射性活度,獲得不同富集度鈾靶裂變產生的Mo-99、Tc-99、I-131、Nd-147等核素的產額與中子能量等輻照條件的關係。在此基礎上,重點研究硝酸介質模擬溶液中U的化學形態及上述裂片元素對U形態的影響,以及U對Mo-99、I-131等核素的形態與化學行為的影響。研究結果可為基於低濃縮鈾靶的裂變核素生產、U的回收利用等提供理論指導與技術支持,對低濃縮鈾燃料元件在研究實驗堆運行中的相關課題以及乏燃料的後處理研究也有借鑑作用。

結題摘要

以低濃縮鈾(U-235≤20%)替代高濃縮鈾(U-235≥90%)作為輻照靶分離生產放射性同位素是國際上不可逆轉的發展趨勢。研究低濃縮鈾靶輻照後酸性介質中鈾的化學行為以及主要裂片元素對溶液中鈾形態的影響既有科學意義,也有強烈的需求背景。為此,本項目通過理論模擬計算並結合實驗的方法開展了相關研究工作,取得了以下研究進展:(1)獲得了99Mo、99Tc、131I、147Nd等十二種重點同位素隨時間、中子注量率與富集度的變化規律;發現239Pu的含量隨著靶件富集度的減少而顯著增加,提示改用低濃縮鈾靶進行放射性核素生產時應特別關注239Pu的影響;(2)獲得了低濃縮鈾靶輻照後溶液中鈾(U)的化學種態分布及其主要裂變元素對U化學種態的影響結果,發現溶液中U的化學種態與濃度與酸度密切相關,Tc、I、Mo等裂變元素在低濃度下對溶液中鈾的化學種態分布無顯著影響;但鈾濃度改變對Zr在溶液中的的種態分布具有一定影響;(3)發現溶液中U(VI)、Cs(I),Zr(IV),Y(III),Nd(III)和Al(III)等離子不會顯著影響P204對Mo(VI)的萃取行為,且可將Mo(VI)與Y(III)、Nd(III)、Al(III)進行選擇性地分離;合成了一種新型萃取劑HBrO8Q並對Pd的萃取萃取行為進行了系統研究,發現低酸度條件下HBrO8Q可對Pd高效選擇性分離;發現焙燒態鎂鋁水滑石對碘離子具有較好的吸附效果;(4)合成了一系列新型功能材料並對U的吸附行為與機理進行了系統研究。其中以MWCNTs為基質合成了多種新型複合吸附劑;首次以典型工業微生物啤酒酵母為前驅體製備出與原生物質具有相似微觀形貌的碳微球,並發現其對UO22+具有較好的吸附容量和選擇性;此外,還分別考察了F-和CO32-對羥基磷灰石HAp和CTAB改性膨潤土吸附鈾性能的影響。這些研究結果不僅對基於低濃縮鈾靶的裂變核素生產具有重要的指導意義,對U的回收利用也有借鑑作用。 到目前為止,基於本項目,已在國內外發表和交流論文18篇,其中已正式發表SCI收錄論文9篇,國核心心期刊論文2篇;多人次參加全國學術交流會,並在國內學術會議上做邀請報告1次;先後有3名博士生、3名碩士生參與本課題的研究,其中1名博士生和1名碩士生分別獲得國家獎學金;相關研究結果已及時反饋到中國工程物理研究院,對其正在實施的低濃鈾靶生產同位素工程發揮了參考和指導作用。

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