亞微米碳球微孔結構的無模板構築、調控與儲氫

《亞微米碳球微孔結構的無模板構築、調控與儲氫》是依託鄭州大學，由陳加福擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：亞微米碳球微孔結構的無模板構築、調控與儲氫
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：陳加福
• 依託單位：鄭州大學

項目摘要

本項目的研究內容是通過無模板法構築、調控亞微米碳球的微孔結構，研究碳球的儲氫性能，探索和解決其中的基本科學問題。首先，通過核殼型聚苯乙烯-二乙烯基苯共聚物（PS-DVB）微球的超交聯、碳化建立亞微米碳球的超微孔形成機制；其次，通過空心PS-DVB膠囊的超交聯、二次交聯提高碳源超交聯聚苯乙烯（HCPS）微球聚合物鏈間距和孔隙率，改變HCPS微球交聯結構，進而構築碳球多級微孔結構，最佳化微孔尺寸，提高微孔容積和特殊表面積（SSA）；同時，探討PS-DVB膠囊的空腔體積比對碳球微孔結構參數的影響規律，建立一種調控碳球微孔結構參數的新方法；最後，研究碳球的儲氫性能，建立儲氫量與碳球微孔結構參數的關係，為微孔碳球的室溫儲氫研究提供理論和實驗依據。本項目的研究體系新穎，微孔碳球是多孔碳儲氫材料家族的新成員，具有很好的微孔尺寸可控性，高的孔隙率、SSA、孔容積與儲氫量，必將具有廣闊的研究與套用前景。

結題摘要

微孔碳具有高的特殊表面積（SSA）、大微孔容積、孔徑可調等特點，有希望成為好的物理儲氫材料。微孔尺寸是影響微孔碳的氫吸附熱與儲氫量的重要因素，最佳化尺寸分布在0.65-0.9 nm。發展有效的實驗方法構築微孔結構、調控尺寸、增大微孔容積和SSA，是提高微孔碳儲氫量的關鍵。在本項目中，申請者發展了一種無模板構築碳球微孔結構，以埃尺度調控微孔尺寸，最佳化孔結構參數的新方法，改善了儲氫性能。1、用實心苯乙烯-二乙烯基苯共聚物（PS-DVB）微球（SPSs）作為原料，通過超交聯、碳化成功製備了單分散碳微球。發展了一種通過無模板方法在碳球內部構築微孔的新途徑。原料換為空心PS-DVB膠囊（HPCs）後，碳球的微孔尺寸實現了以埃尺度增加。每SSA的儲氫量較其他微孔碳材料高；儲氫主要受微孔控制，支持了氫吸附的最佳化尺寸在0.65-0.9 nm理論預測。2、以SPSs為原料，通過改變DVB用量、交聯劑發展了一種製備離散單分散碳球的方法，實現了碳球微孔尺寸的調控。當DVB用量較高、C2H4Cl2為交聯劑時，碳球具有好的離散性和單分散性、高的SSA、微孔容積和儲氫量；經CCl4、C2H4Cl2經兩次交聯得到的碳球具有高度離散性，比單次交聯碳球具有更高SSA、微孔容積，在1atm、77 K吸氫量達1.80 wt%。通過提高前軀體交聯密度和孔隙率改善碳球形貌、孔尺寸和儲氫量，為碳材料儲氫提供了重要的實驗和理論依據。3、以HPCs為原料，經交聯、磺化、碳化發展了一種構築碳球多級微孔結構的新方法。磺酸基形成的二次交聯橋分割大孔為小孔，最佳化了孔結構參數。SSA與總孔容隨DVB用量增加而增大。當DVB用量為40 wt%時，碳球SSA達1149 m2/g，孔體積達到1.26 m3/g，在1.13 bar、77 K儲氫量達5.92 wt%，接近報導的多孔碳在相同條件最大儲氫量的2倍。4、以HPCs為原料，通過“二次交聯-熱解”發展了一種製備多級孔高度離散空心碳球的無模板方法。空心碳球在5 mV/s的Cs高達192 F/g，接近實心碳球3倍。通過構築納米反應器，發展了一種製備離散多級孔碳半球的方法。碳半球SSA高達676 m2/g，孔容達2.63 cm3/g。碳半球在10 mV/s下具高的Cs（83 F/g）。為獲得理想碳半球和空心碳球提供了有效途徑。