《t2g電子體系中軌道有序化及其對物性影響的理論研究》是依託中國科學院合肥物質科學研究院，由張國仁擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：t2g電子體系中軌道有序化及其對物性影響的理論研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：張國仁
- 依託單位：中國科學院合肥物質科學研究院
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
相對於eg電子體系，具有軌道自由度的t2g 電子體系中存在更多能量尺度相近的相互作用。它們之間的相互競爭與合作，使得t2g 電子體系的軌道有序化現象更為複雜。因其複雜性，人們對這些現象的認識還遠遠不夠，對它們的解釋存在很大的爭議。針對這些爭議，我們選取具有代表性的尖晶石結構的過渡金屬氧化物和具有三角格子的層狀材料,採用密度泛函理論計算結合模型計算的方法探索其中與軌道有序化密切相關的問題：研究晶格畸變、電子間的關聯作用、自旋-軌道耦合及電子離域化等對軌道有序化的影響，弄清這類材料中軌道序存在的形式，研究軌道有序化對這類幾何阻挫體系物性的影響。研究結果有望幫助人們認識這類材料中軌道物理現象。
結題摘要
本研究採用第一性原理計算、模型計算的方法研究了幾種過渡金屬氧化物軌道有序化、磁性有序、自旋態轉變等物理現象。與之相應，我們發展了用於計算強關聯電子體系物理性質的局域密度近似＋動態平均場程式（LDA+DMFT）及基於LDA+DMFT計算結果和解析延拓計算強關聯電子體系光電導的程式。 在物性研究方面，（1）我們的結果表明在LiVS2的低溫結構中確實存在兩個電子輪換占據三個t2g軌道中其中兩個的奇異軌道序。這種軌道序導致了LiVS2 中三聚體處於自旋單態。 （2）.我們發現了LiVO2, LiVS2, LiVSe2 這一材料系列中的一個非常特殊的“頻寬佯謬”現象，並找到了導致這種現象的原因：決定頻寬和電子間關聯強弱的因素來自於不同方面。決定能頻寬度的是V原子平面內的V-V直接雜化，而LiVO2 到LiVSe2 t2g軌道間的關聯作用卻主要決定於V 3d 軌道和氧族元素O、S、Se 的p 軌道的雜化。（3）.多鐵材料BiCoO3中導致高的電極化率的四角畸變不是由於Co3+離子的xy型軌道序，而是來自於強的Bi-O共價作用。並且，我們的高壓研究發現，BiCoO3 中Co3+的自旋態轉變的過程是(HS)- （HS+LS）-（LS）（高自旋態-高低自旋混合態-低自旋態），而不是(HS)- (IS)-（LS）（高自旋態-中間自旋態-低自旋態）。（4）.我們發現Sr3Fe2O5在高壓條件下自旋狀態從高自旋轉變到中間自旋，並且導電狀態從絕緣態變到金屬態。自旋態轉變是由於晶體場劈裂的增大。而絕緣體－金屬轉變雖然和自旋態的轉變密切相關，但是還有一個重要的影響因素：Fe-Fe層間距離的縮小。（5）. La4Ni3O8的絕緣態是由電子間的關聯作用和Ni-Ni層間強的耦合共同作用導致的。 在程式發展方面，（1）.我們編寫了基於Wannier函式基矢的LDA+DMFT程式。其中雜質求解器採用了不同量子蒙特卡羅方法。（2）.為了能進一步和實驗結果直接比較，我們發展了基於LDA+DMFT計算結果的用於計算強關聯體系的光電導的程式。
