《Pd基催化新材料上乙醇電氧化機理的現場紅外光譜法研究》是依託上海電力大學，由李巧霞擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：Pd基催化新材料上乙醇電氧化機理的現場紅外光譜法研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：李巧霞
- 依託單位：上海電力大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
基於作為直接甲醇燃料電池中催化劑用貴金屬Pt儲量有限，價格昂貴且易中毒，而甲醇又對人體具有一定的毒性等方面的因素，直接乙醇燃料電池因其乙醇燃料無毒可再生等優點受到人們關注。金屬Pd以儲量豐富、價格相對便宜且在一定條件下對乙醇氧化具有很高的電催化活性而逐漸受到人們關注。目前關於含Pd催化材料對乙醇的催化氧化機理鮮有報導。本項目利用電化學現場表面增強紅外法這一分子水平的檢測手段，對製備出的含Pd納米催化膜材料催化氧化乙醇進行分析與測試，研究不同體系、不同製備方法，金屬化學組成對乙醇催化氧化性能的影響規律，弄清催化膜材料的催化性能與其化學組成、表面形貌，表面態以及合金的電子效應之間的關係，最終提出含Pd納米催化膜材料對乙醇催化氧化的反應機理，並獲得一種對乙醇具有高催化性能的碳負載型含Pd催化劑。以上研究對研製新型、高效無鉑燃料電池具有重要的指導意義。
結題摘要
燃料電池中常用的陽極催化劑金屬Pt本身的昂貴，儲量有限，而且電催化過程中易中毒導致催化活性降低。在鹼性條件下Pd有更好的催化活性。 研究表明在Pd催化劑基礎上加入不同金屬或氧化物，製備成Pd基二元或多元催化劑能顯著提高對乙醇氧化的電催化性能。 本項目旨在研究以Pd基催化劑為主的陽極催化劑，製備活性高、穩定性能良好的Pd基納米催化劑。主要研究了PdMg, PdW, PdSn，PdSb等二元金屬催化劑及Pd-SnO2，Pd-TiO2等Pd-氧化物催化劑的金屬粒徑、形貌、電化學活性和穩定性。主要內容如下： （1）採用乙二醇法製備了不同比例的20wt%碳負載型PdMg和PdW二元合金催化劑。結果表明，當Pd和Mg的原子比為3:2，Pd和W的原子比為1:1時，催化劑對乙醇氧化具有最高的催化活性和最好的穩定性。 （2）用三種不同的絡合劑（檸檬酸三鈉、CyDTA(C14H22N2O8·H2O)反式-1,2-環己二胺四乙酸·一水、氨水）製備了三種Pd-Sn/C催化劑, 電化學測試結果表明用CyDTA製備的Pd-Sn/C催化劑在鹼性溶液中對乙醇氧化的電催化性能最好。 （3）以檸檬酸三鈉為穩定劑，硼氫化鈉為還原劑，製備了碳載型的Pd-Sb複合納米催化劑(Pd-Sb/C). 電化學測試表明，當Pd:Sb=20:1時，製備的Pd-Sb/C催化劑對甲酸的催化活性最佳，且催化穩定性最高 （4）用水熱法製備SnO2納米顆粒並用浸漬還原法製備平均粒徑在4.25nm，粒徑分布範圍在2-7nm的PdSn-SnO2/C複合納米催化劑。對比Sn元素添加量對催化劑活性的影響時得出，當SnO2與活性炭的質量比為1:1時表現最高電催化活性。 （5） 通過3-氨基丙基-三甲氧基矽烷（APTMS）分子對TiO2表面進行氨基修飾，並將其與Vulcan XC-72活性炭複合作為載體，吸附鈀前驅體後，再以液相還原製得Pd/TiO2/C-APTMS複合催化劑.電化學測試結果表明，與傳統液相混合還原製備的Pd/TiO2/C複合催化劑和Pd/C相比，經氨基修飾後的Pd/TiO2/C-APTMS複合催化劑在鹼性溶液中對乙醇氧化具有更高的電催化活性和穩定性.在本項目資助下，已發表SCI論文5篇，申請5項專利，其中2項已授權。培養研究生4名，2名已畢業。參加國內學術會議2次，國際學術會議1次。
