Ni(OH)2與TiO2缺陷對可見光催化分解水過程的增效機制研究

項目摘要

光催化分解水過程被認為是解決環境和能源問題最有前景的手段之一。針對缺陷TiO2可見光吸收利用低以及光生載流子複合快等問題，本項目擬通過缺氧環境低溫處理缺陷TiO2以引入二次表面缺陷，實現TiO2基材料可見光吸收範疇的拓展。研究缺氧環境以及處理條件對TiO2二次缺陷引入的影響；研究一次缺陷與二次缺陷兩者對可見光拓展吸收、光生載流子分離之間的關係。通過TiO2表面引入廉價Ni(OH)2助催化劑以實現載流子分離效率的提高。研究影響Ni(OH)2和TiO2兩組分高效耦合的內在因素；明確Ni(OH)2在粉末體系全分解水過程的功能；研究Ni(OH)2與TiO2的缺陷費米能級差與TiO2缺陷程度的關係；闡明兩相費米能級差與TiO2光生空穴驅動力之間的關聯；研究Ni(OH)2與TiO2缺陷對光生載流子高效分離的協同機制，並建立相關分子模型。本項目的實施對理解半導體缺陷與光催化過程具有一定的理論和實際意義。

結題摘要

光催化分解水產氫被認為是解決能源和環境問題的主要手段之一，但在該反應中水的氧化過程是速控步驟。如何提高分解水氧化過程是提高產氫效率的熱點研究方向。在項目基金的資助下，本項目在光/電催化分解水的表界面過程進行了研究。取得了較好的結果。1、通過一步光照輔助水熱法合成具有納米結構的IrOx/TiO2催化劑，其表現出了優異的光催化分解水產氧能力，在LED-365的單色光照射下，可以得到56.67μmol/g•h的產氧速率。2、我們也合成出了異質結催化劑Fe2O3/C-C3N4，該材料解決了g-C3N4難以氧化水的難題，該異質結在LED-420條件下，光催化分解水產氧的速率達到22.3μmol/h，是純g-C3N4的30倍。3、我們也發展了非貴金屬產氫催化劑Fe-NiS2，該材料表現出了優異的電解水產氫能力。在10mA/cm2條件下產氫過電勢為121mV，對應的Tafel斜率是37mV/dec。同時，我們利用該材料優異的質子吸附脫附性能，將其負載到半導體CdS上，得到了3.2 mmol/h·g的產氫速率，是純CdS的46倍。4、我們研究了光電分解水，以MoO3和硫脲為前驅體，通過一步固態反應在氮氣氛圍內反應製備出了MoS2-C3N4複合物，該複合物具有兩相垂直的特點。同時，我們使用硫脲和MoS2為前驅體製備參考樣品。我們發現製備出來的複合物具有優異的光電載流子分離能力，具體來說，其在0.5M的Na2SO4電解液中表現出了0.05 mA/cm2光電回響，是純的g-C3N4的16倍，同時也是參比樣品MoS2-C3N4的10倍。5、在半導體和電催化劑協同促進分解水效率這一部分，我們也進行了另一個工作。研究黑磷量子點（BPQDs）和g-C3N4的協同機制。採用真空攪拌的方法製備了BPQDs/g-C3N4複合物，在LED-405條件下表現出了190μmol h−1的產氫速率。6、對於Ni(OH)2的產氧過程，我們採用W6+對其進行單原子摻雜製備出W-Ni(OH)2，展現出了優異的分解水產氧性能，在10mA/cm2的條件下，過電位為239 mV，且對應的Tafel斜率是33mV/dec。上述工作對理解分解水的表面反應過程具有一定的借鑑意義，同時也可以在設計高性能分解水催化劑方面具有一定的幫助。

Ni(OH)2與TiO2缺陷對可見光催化分解水過程的增效機制研究

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