《Janus-Pickering乳液界面催化苯部分加氫制環己烯》是依託山西大學，由楊恆權擔任項目負責人的聯合基金項目。
基本介紹
- 中文名：Janus-Pickering乳液界面催化苯部分加氫制環己烯
- 項目類別：聯合基金項目
- 項目負責人：楊恆權
- 依託單位：山西大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
苯部分加氫制環己烯是過程簡單、原子經濟性高的反應路線，對延伸煤化工產業鏈有重要的經濟價值。由於環己烷的熱力學性質比環己烯更穩定，通常情況下苯加氫容易生成環己烷而難以停留在環己烯。研究表明，水相反應體系能促使環己烯分子從催化劑表面迅速脫附，阻止其進一步加氫，在一定程度上提高環己烯的選擇性。然而，在這種水相反應體系中油水分布不均勻、傳質阻力大，阻礙了苯、環己烯分子快速擴散，直接影響擴散速率與表面催化反應速率的匹配，導致環己烯的收率突尚未突破60%。申請提出製備啞鈴狀Janus界面活性催化劑，以構建Pickering乳液催化新體系，利用Janus-Pickering乳液體系油水混合均勻、界面大、分子擴散距離短的原理，加速苯、環己烯分子在反應體系中的擴散，進一步提高環己烯的選擇性和收率，並建立催化劑組成、結構、乳液界面性質與催化反應結果的內在聯繫，為延伸煤化工苯板塊的產業鏈提供理論基礎和技術支撐。
結題摘要
由苯部分加氫制環己烯是一條原料價格低廉、過程簡單、原子經濟性好、附加值高的路線，是山西省煤化工發展的五條重要主線之一。相比於傳統水相催化體系，Pickering 乳液體系具有更大的反應界面和更短的分子擴散距離。該項目重點開展了Janus界面催化劑製備及其Pickering乳液體系中苯部分加氫制環己烯研究，利用雙模板法製得具有界面活性的啞鈴狀Janus材料，對啞鈴狀Janus材料液-液界面組裝行為進行了研究，發現Janus粒子的乳液界面脫附能是各向同性粒子脫附能的3.2倍, 首次定量地證實了Janus粒子Pickering乳液的穩定性遠高於各向同性粒子，顯著提高了Pickering乳液的穩定性。在此基礎上，構建了苯部分加氫制環己烯的Pickering催化體系，考察了乳液類型、乳滴大小、乳滴距離等條件變化對苯轉化率和環己烯收率的影響；通過最佳化條件，苯加氫制環己烯的收率高達43%，高於同類兩相催化體系的結果（37%），實現了預期的目標。進一步從分子水平上建立了催化反應結果與油水界面上擴散動力學的聯繫，揭示了高選擇性的原因，研究還表明Pickering乳液可以精確控制兩相反應的關鍵參數，實現催化反應性能的調控，為高效綠色催化合成奠定了基礎，同時為延伸山西煤化工苯板塊的產業鏈提供理論基礎和技術支撐。相關研究成果共發表SCI論文11篇，發表於J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Langmuir、ChemCatChem、ACS Appl. Mater. Interfaces、J. Mater. Chem. A等期刊。
