60 年代中期，他以菲爾·斯貝克特（Phil Spector）的藝名寫了一些曲子，而在這些曲子被羅奈特樂隊（the Ronettes）和現代民謠四重唱（the Modern Folk Quartet）採用並灌制之後，尼爾森突然之間變得炙手可熱起來。蒙奇樂隊（the Monkees）在“玩偶（Cuddly Toy）”中，以及當時事業開始下滑的新兵樂隊（the Yardbirds）在“十個小印第安人（Ten Little Indians）”都採用了尼爾森的作曲。他的曲子還被海龜樂隊（the Turtles）、李克·內爾森（Rick Nelson）、魯魯（LuLu）、血汗淚樂隊（Blood， Sweat and Tears）以及瑪麗·霍普金所採用。
1967年，尼爾森和美國無線唱片公司（RCA Records）簽下了演唱契約。他的第一張專輯“喧囂的黑暗之舞（Pandemonium Shadow Show）”。儘管唱片凸現出了尼爾森充滿智慧的作曲能力以及對甲殼蟲（Beatles）一首單曲“你不能那樣做（You Can‘t Do That）”進行了翻唱，這張唱片在商業上是失敗的。不過聊以欣慰的是唱片在評論界取得了不錯的評價。更重要的是，唱片引起了甲殼蟲樂隊的興趣。約翰·列儂（John Lennon）和保羅·麥卡特尼（Paul McCartney）在發表蘋果（Apple）專輯的場合接受記者採訪時提及到了尼爾森，認為他是他們非常喜愛的音樂家。列儂本人甚至打電話給尼爾森祝賀唱片發行。很快，尼爾森就把在銀行的工作辭掉了，專心投入到音樂創作中來。
《three dog night》再一次推動了尼爾森的事業向前發展，與此同時，one在1969年打進了排行榜的前十位，同時Nilsson的第二張LP《aerial ballet》倍受關注。兩個月後，歌曲《everybody‘s talkin 》被選為電影《midnight cowboy》的主題曲。尼爾森 因此打入前十位，並為他贏得了格萊美大獎。 Nilsson一直作為歌手/詞曲創作人 為人們所認知，然後諷刺的是這首歌卻為鄉村搖滾歌手 fred neil所做。
尼爾森 同時為otto preminger 的電影配樂---《skidoo》，由groucho marx 所演唱。當然還有其他電影的配樂包括家喻戶曉的熱門電視劇集《the courtship of eddie’s father》1970年Nilsson所發行的兩張專輯證明了Nilsson決不是那種被一種形式所拘泥的人。這兩張大碟 一張是由randy newman 所演唱，另一張則是一部兒童電視的配樂，《the point》其中包括了打進前40位的 me and my arrow。。奇怪的是，Nilsson的最佳單曲badfinger卻是由 另一個歌手所演唱。歌曲《without you》及其他上榜歌曲 《coconut》《jump into the fire》 被收錄在專輯《Nilsson schmilsson》中。這張唱片在商業上獲得了成功，成為了尼爾森最暢銷的專輯。
在70年代初期的歌曲將他精湛的技藝，活潑 感性的曲風表現的淋漓盡致， 少了很多酸澀感覺。
然而， 1973年由Gordon Jenkins 一手包辦的巴洛克流行風格的專輯《a little touch of schmilsson in the night》卻反應平平。這點並不奇怪。在disco music 當道的時候，他的曲子裡那股濃烈的tin pan alley味道很顯然有些不入流。
70年代中期與約翰 列儂在Los Angeles結識過著酒鬼的日子後，Nilsson開始變得聲名狼藉。(此時，列儂正與yoko ono 分居)。我想這樣的兩個哥們兒一起狂飲時，音樂肯定是最好的下酒物，雖然尼爾森的音樂的源頭是美國鄉村音樂，而列儂的源頭則在英國布魯斯，但通過酒精，兩人的創作卻竟然越來越相像了，我想這種在音樂上的不謀而合，用酒精加城市的作用就是最好的解釋。不知道是不是列儂真得喝多了，以至於到後來竟然把自己的日記都給了尼爾森，可見兩人交友到何種程度。
如果你看過《You《ve Got Mail》（電子情書）這部電影的話，不知你是否還能想起當梅格?萊恩（Meg Ryan）和湯姆·漢克斯（Tom Hanks）兩人在Starbuck的櫥窗邊心情愉悅的聊著天的時候，背景聲所配上的音樂，“I’ll say goodbye to all my sorrow，And by tomorrow I’ll be on my way，I guessthe Lord must be in New York City……For the first time，I‘ll breathe free here in New York City“（我要告別所有的憂傷，於明天啟程，我想上帝一定在紐約……這是我第一次能在紐約自由舒暢的呼吸”。這首音樂正是由希妮·奧康娜（Sinead O《Connor）翻唱尼爾森。尼爾森（Harry Nilsson）的《I Guess The Lord Must Be In New York City》（我想上帝一定在紐約）。如果你覺得這首配上鄉村韻律的歌曲相當好聽的話，那么我請你有機會務必要找到它的原唱版，因為儘管奧康娜重新演繹的版本用了幾乎和原曲相同的編配，但別忘了出生於都柏林的她要唱出尼爾森這位布魯克林區土生土長的紐約人與生俱來的紐約氣質，又是談何容易的事啊！而在兩個版本的對比中，我們愈發感到奧康娜的笨拙和尼爾森的輕靈。
