《HC-SCR交替循環脫硝過程的解耦機制》是依託山東大學，由程星星擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：HC-SCR交替循環脫硝過程的解耦機制
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：程星星
- 依託單位：山東大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
碳氫化合物選擇性催化還原脫硝技術（HC-SCR）可避免NH3-SCR的氨逃逸，成本低，有很好的發展前景，但HC-SCR的脫硝效率受煙氣中氧氣濃度的負面影響較大。本項目提出一種新型迴轉式脫硝反應器以實現交替循環脫硝過程：將吸附區與還原區分離，催化劑作為NOx載體在兩個區域內循環，充分利用氧氣對吸附的促進，並巧妙避免其對NOx還原的抑制，提高整體脫硝效率。基於吸附還原交替循環過程，研究催化劑表面的NOx吸附還原解耦機制。建立氣（氣體）固（催化劑表面）兩相摩爾守恆方程，採用界面膜模型計算氣固兩相的傳質，基元反應項嵌入固相方程，實現反應過程的解耦。模擬催化劑表面吸附-還原分離的交替循環過程，分析循環時間及循環頻率等對脫硝效率的影響，研究已吸附於催化劑表面的NOx在還原反應時的最佳反應氛圍。交替循環脫硝解耦機制的建立是對已有HC-SCR機理的擴充和深入，可作為理論基礎用於新型脫硝反應器的開發設計。
結題摘要
碳氫化合物HC和CO等燃料型氣體作為還原劑進行催化還原脫硝技術可避免NH3-SCR的氨逃逸，成本低，有很好的發展前景，但HC和CO等燃料型氣體的脫硝效率受煙氣中氧氣濃度的負面影響較大。本項目提出一種新型迴轉式脫硝反應器以實現交替循環脫硝過程：將吸附區與還原區分離，催化劑作為NOx載體在兩個區域內循環，充分利用氧氣對吸附的促進，並巧妙避免其對NOx還原的抑制，提高整體脫硝效率。基於吸附還原交替循環過程，我們研究了催化劑表面的NOx吸附還原解耦的脫硝特性和反應機制。我們篩選了一系列碳氫化合物和CO作為還原劑，其中CO表現出較好的脫硝活性。在兼顧催化劑的NOx吸附性能和還原性能的條件下，我們製備最佳化了Fe/ZSM-5和FeCo/ASC催化劑，並將其套用於NOx吸附還原解耦過程，Fe/ZSM-5催化劑在250-400℃、FeCo/ASC催化劑在200-250℃的溫度區間內表現出了較好的脫硝性能，脫硝效率可達95%以上，且不同與傳統的固定床反應器，基於迴轉式反應器的吸附還原解耦過程的脫硝效率在不同溫度下較穩定，表現出了優異的變工況適應性。在典型的NOx吸附還原動態過程中，煙氣區NOx吸附在催化劑表面，出口處NOx濃度較低，還原區內催化劑表面的NOx被還原的同時亦有一部分從催化劑表面脫附，故出口處NOx濃度較高。由吸附還原動態曲線可以計算基於進出口煙氣中NOx濃度的NOx脫除率（表征煙氣中NOx脫除效率）、基於整個反應器中NOx濃度的NOx還原率（表征反應器中NOx還原為N2的效率）、基於煙氣中逃逸的CO濃度的CO逃逸率（表征CO經催化劑攜帶進入煙氣區的比例）等參數。研究結果表明，即使迴轉式反應器的NOx脫除率較高，由於大量NOx脫附進入還原氣，系統的整體還原率較低，需在還原側加裝深度還原裝置；還原側CO供給濃度越高，NOx的脫除率和還原率則越高，主要原因是過量的CO不僅可以還原NOx，還可以有效的促進催化劑表面NOx的脫附，進而強化還原側催化劑的再生，原位DRIFT所研究的反應機理也證明了此過程；煙氣側出口檢測到的CO逃逸率較低，因為即使有CO由於還原氣的停滯而殘留在煙氣區，也可以被氧氣催化氧化，故煙氣的二次污染問題較小。以HC和CO為還原劑的脫硝方式不僅適用於燃煤電站，也適用於鋼鐵、冶金、焦化、玻璃等行業，預期此技術有很好的市場推廣前景。
