《CeO2基柴油車脫硝催化材料的設計製備及老化機理研究》是依託清華大學，由司知蠢擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：CeO2基柴油車脫硝催化材料的設計製備及老化機理研究
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：司知蠢
- 項目類別：青年科學基金項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氮氧化物控制是柴油車尾氣污染減排的關鍵難題之一，目前柴油車脫硝用的釩基催化材料有毒而沸石催化材料的碳烴中毒問題難以解決。項目通過噴霧乾燥法製備超細球形CeO2，採用浸漬法在CeO2表面負載MOx（MOx：SO42-、PO43-、WO3、Nb2O5）進而製備出具有核殼結構的CeO2固體酸催化材料，該材料在200-500℃溫度範圍內具有超過80%的脫硝效率及優良的水熱穩定性和抗SO2中毒性能。通過催化材料核殼間的強結構相互作用生成具有高熱穩定性和優良氧擴散性能的界面層來提高材料的水熱穩定性，同時發揮CeO2的儲放氧性能和MOx對NH3的強吸附特性；通過材料的核殼結構和不同MOx的複合提高材料的表面酸度及抗老化性能；通過深入研究催化材料結構、表面酸鹼位強度、吸附性能、redox性能與NH3-SCR脫硝性能之間的構效關係，探討催化材料的抗水熱老化及硫中毒機理。
結題摘要
項目研究內容屬於柴油車尾氣氮氧化物減排的SCR脫硝技術關鍵材料，針對目前柴油車脫硝用的釩基催化材料有毒而沸石催化材料的碳烴中毒問題，通過噴霧乾燥法製備超細球形CeO2，採用浸漬法在CeO2 表面負載酸性組分MOx（MOx：SO42-、PO43-、WO3、Nb2O5）進而製備出了具有核殼結構的CeO2 固體酸催化材料。其中，項目開發的磷酸鋯（10wt.%）負載CeO2-ZrO2材料在250-450℃溫度範圍內具有超過80%的脫硝效率和N2選擇性及優良的水熱穩定性和抗SO2/K 中毒性能，而NbOx-CeO2/WO3-TiO2的低溫活性更優異，在200-400℃溫度範圍內具有超過80%的脫硝效率。催化材料核殼間的強結構和電子相互作用有利於提高材料的表面酸度、熱穩定性，並促進晶格氧的擴散性能，同時發揮CeO2 的儲放氧性能和MOx 對NH3 的強吸附特性；通過材料的核殼結構和不同MOx 的複合，如磷酸根與鋯原子預結合，可以抑制MOx與CeO2組分的固相反應，有效提高材料的表面酸度及抗老化性能。 NH3-SCR反應機理研究結果表明，鈰基固體酸催化劑表面NH3和NOx共吸附（NH3吸附在酸性組分上，NOx吸附在鈰位上）具有重要作用，闡明了“NH4NO3”為此類催化劑表面NH3-SCR反應的重要中間物種，酸性組分不但提高催化劑表面酸度而且促進了鈰基催化劑表面硝酸銨的分解。此外，必須強調的是，鈰基催化劑表面NH3吸附並被活化始終是NH3-SCR反應的核心步驟。 項目發表SCI論文13篇，申請專利3項，授權專利3項，培養博士後1人、博士2人、碩士3人，參加國際學術會議1次並做口頭報告，參加國內學術會議2次（做口頭報告1次）。
