《CO2加氫制甲醇的Cu納米粒子/ZnO單晶模型催化界面研究》是依託武漢大學，由洪昕林擔任項目負責人的專項基金項目。
基本介紹
- 中文名：CO2加氫制甲醇的Cu納米粒子/ZnO單晶模型催化界面研究
- 項目類別：專項基金項目
- 項目負責人：洪昕林
- 依託單位：武漢大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
因與環境和能源問題密切相關，CO2加氫制甲醇技術一直受到廣泛關注，而催化劑是制約其工業化的關鍵因素之一。目前，以Cu/ZnO催化劑的研究最多，但至今就其各組分的界面相互作用仍有爭議，對於各組分微觀結構不同所產生的界面性質變化，以及由此引起的催化與反應動力學性質變化，認識仍有限。最近，我們採用不同ZnO納米單晶負載相同的Cu納米粒子，發現Cu/ZnO界面相互作用較強（ZnO向Cu的界面電子轉移）時，催化CO2加氫的甲醇選擇性較高。本項目擬建立ZnO單晶和Cu納米粒子的製備與改性方法，實現對兩者表面結構性質的有效調控。通過ZnO單晶負載Cu納米粒子來構建模型催化界面，系統研究其界面結構性質的變化，及其對表面吸附過程和目標反應催化性能的影響機制。通過本項目的實施，可豐富對此類金屬-氧化物催化劑界面相互作用的認識，加深對納米催化劑表面效應的理解，也能為高效催化劑的設計合成提供基礎數據。
結題摘要
固體催化劑的微觀表面或界面是化學反應發生的真正場所，其結構性質與催化性能密切相關。但商品化的催化劑各組分相互混雜，難以嚴格區分其界面結構。採用形狀與尺寸較為單一的氧化物納米單晶與金屬納米粒子共同構建納米尺度模型催化劑，是研究金屬-氧化物複合催化劑界面結構性質與其化學吸附行為、催化性能相關性的有效方法。Cu-ZnO體系是合成氣制甲醇工業用催化劑，也是CO2加氫制甲醇這一重要反應目前研究最多的催化劑品種。本項目系統研究了不同長徑比氧化鋅納米單晶的製備方法，，深入探討暴露晶面的不同對氧化鋅負載銅基催化劑的表面物化性質、化學吸附行為及CO2加氫催化性能的影響。採用異質結改性的方法對棒狀氧化鋅納米單晶進行修飾，使之甲醇選擇性得以大幅提高。考察了多種金屬納米粒子的可控制備技術，並將其套用於銅、鈀等納米催化劑的合成。同時，最佳化催化劑結構，獲得一種基於金屬Pd/ZnO催化劑。將氧化物納米單晶負載金屬納米粒子構建模型催化界面的方法推廣套用於CO2加氫的Pd/Ga2O3體系和甘油氫解的鈀/氧化鐵體系獲得成功，進一步驗證了金屬與載體界面相互作用對其化學吸附行為和催化性能的重要性。本項目發表SCI研究論文3篇（標註基金資助），另有三篇正在整理之中。2013年基於本項目的後續研究獲得國家自然科學基金面上項目資助（ZnO納米單晶極性面調控及其負載銅基催化劑的製備、表面性質與CO2加氫制甲醇催化性能研究，21373153）。項目執行過程共培養博士1人，碩博連讀研究生4人，碩士生2人。
