《CH4-CO2等溫兩步梯階反應合成乙酸的熱力學、動力學研究》是依託太原理工大學，由章日光擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：CH4-CO2等溫兩步梯階反應合成乙酸的熱力學、動力學研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：章日光
- 依託單位：太原理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
運用量子化學密度泛函理論計算方法，結合FT-IR、XPS等實驗手段，以CH4-CO2兩步梯階轉化直接合成乙酸反應為主要研究目標，從微觀結構、熱力學和動力學角度闡明兩步反應過程的內在作用機理，準確、定量地描述表面物種CHx溢流與兩步反應中表面金屬碳化物成因、類型和分布的關係。建立一套描述CH4-CO2兩步法反應熱力學、動力學的基礎理論，包括CHx與金屬表面、CHx與CO2作用的機理、CHx溢流及溢流過程對兩步反應的影響。研究結果達到在實踐上有較高的可靠性，可以與實驗譜圖數據類比；在理論上有以微觀結構參量和本徵反應細節為基礎的確定性，闡明兩步反應熱力學、動力學的基礎；建立一個能夠比較準確地描述兩步反應熱力學、動力學的模型體系和方法。
結題摘要
運用量子化學密度泛函理論計算方法，以CH4-CO2兩步梯階轉化直接合成乙酸反應為主要研究目標，從微觀結構、熱力學和動力學角度闡明了兩步反應過程的內在作用機理，建立了一個能夠比較準確地描述兩步反應熱力學、動力學的模型體系和方法，包括CHx與金屬表面、CHx與CO2作用的機理、CHx溢流及溢流過程對兩步反應的影響。研究結果確定了3類能夠準確描述兩步梯階反應熱力學和動力學特徵的金屬催化劑反應模型，並在電子水平上闡明了兩步梯階反應體系中的熱力學問題，同時，確定了兩步梯階反應體系中的動力學機理，準確、定量地描述了表面物種CHx溢流與兩步反應中表面金屬碳化物成因、類型和分布的關係。研究結果達到在實踐上有較高的可靠性，可以與實驗譜圖數據類比；在理論上有以微觀結構參量和本徵反應細節為基礎的確定性，闡明兩步反應熱力學、動力學的基礎；最後，研究結果獲得了等溫條件下CH4-CO2兩步梯階反應合成乙酸適宜的金屬催化劑，且部分催化劑已被實驗證實具有較好催化性能，研究結果可為新型催化劑的篩選和設計提供比較準確的指導方案；依託青年科學基金研究結果，發表SCI收錄論文21篇。此外，青年科學基金研究表明CO2與H作用容易生成CO和OH，結合實驗產物沒有檢測到CO這一事實，認為CO插入CHx並與OH作用形成CHxCOOH，進一步加氫生成乙酸，因此，本項目提出甲烷-合成氣兩步梯階反應合成乙酸的研究內容，該研究內容獲得2012年國家自然科學基金的連續資助。
