基本介紹
- 中文名：高溫氣冷堆燃料元件製造
- 外文名：fabrication of fuel element for HTGR
燃料芯核製備,燃料芯核包覆,球形燃料元件製造,稜柱形燃料元件製造,細棒—塊形元件製造,
高溫氣冷堆燃料元件是包覆顆粒燃料彌散在石墨基體中的全陶瓷型元件，它的基本組成單元是包覆顆粒燃料(圖1)。高溫氣冷堆燃料元件有球形和稜柱狀兩種形式(圖2)。高溫氣冷堆燃料元件的製造一般包括燃料芯核製備、燃料芯核包覆和元件製造三個步驟。
圖1 包覆顆粒燃料
圖1 包覆顆粒燃料
圖2 高溫氣冷堆燃料元件燃料芯核製備
用粉末冶金乾法或化學濕法製造鈾、鈾-釷或釷氧化物，或碳化物燃料芯核(直徑200~600μm的陶瓷微球)的過程。早期歐洲龍計畫(Dragon Project)發展了乾法工藝，現工業上採用溶膠-凝膠法(濕法)。濕法與乾法相比，具有工序少、無粉塵、適於遠距離操作、得到的微球質量好和尺寸分布窄等優點。
(1)溶膠-凝膠法：把含鈾、鈾-釷或釷的膠體溶液(溶膠)，通過機械方法分散成形，經膠凝反應得到凝膠微球，再經洗滌、陳化、乾燥、煅燒和燒結等工序製造燃料芯核。按照膠凝過程的反應類型有內膠凝法和外膠凝法兩種。內膠凝法的溶膠中，已含有膠凝化學反應的所有必要試劑，如硝酸鈾醯、尿素和烏洛托品。該溶膠是弱酸性，在室溫下不穩定。當把處於低溫(<10℃)的這種溶膠通過振動噴嘴向90℃矽油中分散成形時，幾秒鐘內即發生水解反應，生成UO2(OH)2膠凝球。外膠凝-沉澱法的溶膠中，如含有硝酸鈾醯、有機添加劑和聚乙烯醇，只有把它向氨中分散成形時，才能發生膠凝反應。膠凝反應首先在液滴表面開始，再向內部發展。為了得到碳化物燃料陶瓷微球，在溶膠中需預先加入碳黑。
(2)粉末冶金乾法:把UO2、U3O8或ThO2粉末和碳黑按一定比例混勻後加入黏結劑，混勻後經團聚過程制粒，成球粒子。再經乾燥、煅燒和燒結得到氧化物芯核。為了得到碳化物芯核，需在上述氧化物-碳黑團聚粒子表面再團聚厚約100μm的碳黑，通過加熱促成向碳化物轉變，最後在高溫下(約2500℃)熔化成形。
燃料芯核包覆
燃料芯核在流態床內，在載氣作用下呈流態化狀態，通過反應氣體(碳氫化合物類)在高溫下熱解，在其表面沉積碳或碳化矽的過程。載氣一般為Ar、H2或它們的混合物。有兩種常用的包覆顆粒燃料:二層的BISO顆粒和四層的TRISO顆粒(圖1)。常用的包覆層有三種:疏鬆熱解碳、高密度低溫各向同性熱解碳和碳化矽。改變包覆條件(反應氣體的組成和分壓、包覆溫度、流態床中顆粒的表面積等)可以得到上述不同的包覆層。
(1)疏鬆熱解碳(ρ≈1.2t/m)：用乙炔(C2H2)在1400~1500℃下沉積而成。乙炔在載氣Ar中的濃度為66%~75%(體積)。
(2)高密度低溫各向同性熱解碳(ρ≈1.8~2t/m)：用丙烯(C3H6)在1250~1370℃下沉積而成。丙烯在載氣Ar中濃度為10%~20%(體積)。沉積高密度高溫各向同性熱解碳採用甲烷(CH4)反應氣體，沉積溫度較高(1800~2100℃)。從製造和輻照穩定性觀點出發，低溫各向同性熱解碳較好，但它對金屬裂變產物Cs等滯留能力低。因此BISO顆粒用高溫各向同性熱解碳；TRISO顆粒一般用低溫各向同性熱解碳。
(3)碳化矽:用甲基三氯矽烷(CH3SiCl3)在1500~1700℃下沉積而成。甲基三氯矽烷在載氣H2中的濃度約為1.1%(體積)。
球形燃料元件製造
德國發展的球床高溫氣冷堆使用球形燃料元件。球形燃料元件的直徑為60mm，燃料區的直徑為50mm。球形燃料元件的製造採用橡膠模，冷半(準)等靜壓工藝，一般分石墨基體粉末製備、包覆顆粒“穿衣”、球芯預壓、終壓成型和熱處理五道工序。
(1)石墨基體粉末製備：按一定比例，把天然石墨粉、人造石墨粉和黏結劑熱塑性酚醛樹脂(質量百分比分別為64%、16%和20%)混合，經混捏、乾燥、粉碎和篩分等工序製得石墨基體粉末。
(2)包覆顆粒“穿衣”：用糖衣機(一種藥用機械)在包覆顆粒表麵團聚一層100~200μm厚的石墨基體粉末。此工序的目的，一是使包覆顆粒在石墨基體中分布均勻，二是防止壓制時包覆顆粒互相接觸，以減少破損率。
(3)球芯預壓：把“穿衣”過的包覆顆粒和石墨基體粉末混合，採用橡膠模半(準)等靜壓工藝，在較低壓力(3MPa)下預壓燃料為球芯。
(4)終壓成型：採用橡膠模半(準)等靜壓工藝，在300MPa壓力下把石墨基體粉末壓制到球芯外面，成為球形燃料元件。再經X射線線上檢驗，並車削成半成品。
(5)熱處理：包括在800℃ Ar氣保護下使樹脂焦化和在1900℃左右真空下除氣與純化。
稜柱形燃料元件製造
美國通用原子公司(General Atomic Company，GA)發展的高溫氣冷堆採用此種元件。稜柱形燃料元件由一塊六角石墨稜柱構成，高793mm，對邊距360mm。它上面有204個孔道，其中72個是冷卻劑通道，冷卻劑通道周圍有6個燃料孔道，內裝燃料棒〔圖2(b)〕。製造分混料、注塑成型、元件裝配和熱處理四道工序。
(1)混料:把包覆顆粒稱量後放入金屬模中形成顆粒床。
(2)注塑成型:把石墨粉(質量約占30%)和熱塑性有機黏結劑(煤瀝青或石油瀝青)混合，在加熱情況下注入顆粒床，製得燃料棒。
(3)元件裝配:把燃料棒插入石墨稜柱塊的燃料孔道內。石墨稜柱塊由近各向同性石墨(H-451，IG-110)機加工製成。
(4)熱處理:把裝配好的稜柱塊在1800℃碳化和除氣。
德國根據球形燃料元件製造的經驗，發展了單塊稜柱形元件的整體壓制工藝，即把預壓成型的燃料棒插入預壓成型的稜柱塊的孔道內，然後整體壓制。
細棒—塊形元件製造
這種元件在結構上屬稜柱形元件，最早為英國提出，日本已在高溫工程試驗堆(HTTR)中使用。它的燃料棒由環狀燃料密實體裝在石墨套管內構成。環形燃料密實體的製造工藝類似於球形元件，不同的是採用金屬模溫壓(150℃)工藝。
