《高效全固態Z型光催化體系的構建與機理研究》是依託南京大學，由周勇擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：高效全固態Z型光催化體系的構建與機理研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：周勇
- 依託單位：南京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
利用太陽能光催化還原CO2為CO或碳氫燃料已展現出巨大的發展潛力，然而傳統光催化劑轉化效率很低。為此，本項目模擬植物光合作用設計一維納米陣列全固態Z型(Z-scheme)光催凶譽格化還原CO2體系，選取WO3、Bi2WO6、BiVO4等為光系統局頌欠II(氧化反應)，CdS、 TiO2、Si等為光系統I(還原反應)，在Au、Ag、石墨烯等電子傳輸介質輔助下構成定向電荷傳輸通道，促進光生電荷的有效分離和遷移，實現高效、寬光譜回響還原 CO2的Z型光催化反應。採用水熱、氣相沉積等方法可控制備不同材料配對的Z型反應體系。研究材料組分、微結構、表/界面等對能帶匹配、光利用率、光生電荷分離與傳輸、氧化還原反應的影響規律，研究氧化反應和還原反應之間的相互耦合與制約關係，揭示Z型光催化還原CO2的機理與本質，為進一步研究新型高效光催化還原CO2體系奠定一定的科學依據和實驗基礎。
結題摘要
由於化石能源儲量有限及其使用中帶來的環境污染，開發新的、可再生清潔能源成為關係人類生存和可持續發展的重大課題。太陽能是最潔淨而又取之不盡的自然能源。光合作用是綠色植物在光照作用下將二氧化碳和水轉化為碳水化合物的過程。人工Z結構體系模仿綠色植物的光合作用，在保持半導體材料強的氧化還原能力同時，有效地分離光生電子-空穴對。由此，開發有效的人工Z結構體系用於光催化還原CO2為碳氫燃料成為光催化領域的研究熱點。Z型光催化體系可以選擇多種還原劑與氧化劑相匹配，提高光子吸收和利用效率，而且有效提升該體系的光催化反應穩定性，最終具有較高的光催化性能。本項目製備了Z型光催化體系Fe2V4O13/RGO/CdS、WO3/Au/In2S3、Bi2WO6/Au/CdS，研究光催化還原CO2的相關機理。研究結果表明，氧化劑(WO3、Fe2V4O13、Bi2WO6)、還原劑(In2S3、CdS)以及固態電子介體(Au、RGO)組成Z型光催化體系具有較好的光催化活性，將CO2還原為CH4。氧化劑與還原劑都是窄帶隙凶樂蘭艱半導體，增加了光子吸收與利用率。空穴經電子介體從還原劑的價帶傳遞到氧化劑的導帶，並故采榜白與氧化劑導帶中的光生電子複合，有效抑制了光生電子與空穴的複合；Au和RGO具有良好導電性，作為Z型光催化體系光生載流子的傳微頌輸通道，提高了電子和空穴分離速率。藉助雙光子激發過程，在定埋晚氧化劑和還原劑上分別發生氧化反應和還原反應，並保持較強的氧化還原能力，兩者只需分別滿足各自的光激發過程和對應的半反應，降低了光催化反應的熱力學要求。此外，氧化反應和還原反應過程相互分離，有效抑制逆反應的發生。無電子媒介的直接Z型光催化體系Ti0.91O2-CdS、WO3/g-C3N4具有良好的界面接觸，還原劑價帶光煉幾院生空穴與氧化劑導帶光生電子直接複合，有效提升了光生電子與空穴的分離。本項目深入研究了Z型光催化體系的光催化反應機理和影響因素，對設計新型高效光催化材料具有重要的借鑑意義。
