《高壓提高Ga-Ge基籠型物熱電效率的第一性原理研究》是依託哈爾濱工業大學，由王一擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：高壓提高Ga-Ge基籠型物熱電效率的第一性原理研究
- 依託單位：哈爾濱工業大學
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：王一
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
採用基於密度泛函理論的第一性原理方法並結合半經典的玻爾玆曼輸運理論，研究利用高壓手段提高Ga-Ge基籠形物A8Ga16Ge30(A=Mg，Ca，Sr，Ba，Eu，Yb)的熱電效率。高的熱電效率要求材料有高的電導率、Seebeck係數和低的晶格熱導率。我們將從電子結構角度揭示高壓提高電導率與Seebeck係數的根源；通過晶格振動行為的模擬找到在高壓下仍具有低晶格熱導率的物質並解釋物理原因；並最終計算熱電效率ZT值，找到在特定擠壓條件下具有最高熱電效率的某個或某幾個材料。本研究將為探索提高Ga-Ge基籠形物的熱電效率提供新思路。
結題摘要
我們採用基於密度泛函理論的第一性原理方法並結合半經典的玻爾玆曼輸運理論，從電子結構、晶格振動、輸運係數三個角度系統研究了靜水壓和單軸擠壓對於A8Ga16Ge30(A=Ca,Sr,Ba)體系熱電效率提高的可行性。靜水壓對能帶結構的影響並不大，使Seebeck係數與電導率保持基本不變，但是靜水壓會升高低頻聲學聲子的振動頻率進而使晶格熱導率升高，所以靜水壓作用會降低此類物質的熱電效率ZT值。只沿著晶體學Z方向的單軸擠壓能夠對晶體結構產生較大的影響，使Z方向晶胞參數減小，X、Y方向晶胞參數變大。對於價帶而言單軸擠壓能夠使價帶邊的不同方向上同時具有隨k矢量變化的平緩和陡峭的能帶，這種強烈的各向異性能夠使A8Ga16Ge30在保持高的Seebeck係數的同時還具有高的電導率。這種對價帶邊積極的改變不因A原子的不同而有所改變，這是因為價帶邊主要有Ga、Ge原子的電子態來決定。常壓下GaGe原子間的電荷成共價鍵並且極性很弱，單軸擠壓使這些電荷分布不均，更傾向沿著垂直於擠壓方向水平分布。單軸擠壓也會使導帶邊的能量隨著k矢量變得更加陡峭，但是單軸擠壓使得具有高能態密度的平緩能帶向高能量方向移動遠離導帶，所以單軸擠壓不能夠使N型材料在保持高的電導率的同時還有高的Seebeck係數。但是單軸擠壓能夠使N型樣品的熱電效率ZT值保持不變。此外，隨著A原子尺寸的增大，單軸擠壓對導帶邊形貌的改變越來越小。由於單軸擠壓使得晶胞可以沿著垂直於擠壓方向自由伸展，所以單軸擠壓並沒有升高低頻聲學聲子的振動頻率，有意思的是單軸擠壓在一定程度上增大了高頻聲學模與低頻光學模的耦合程度有利於晶格熱導率的降低。利用玻爾玆曼輸運理論經過計算，得到在單軸擠壓下P型樣品的熱電效率ZT值可以提高到常壓下的2倍以上。這充分表明單軸擠壓是提高P型樣品熱電效率的有效手段。
