《面向連串反應的核殼型催化劑的構建及其作用機理研究》是依託浙江大學，由程黨國擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：面向連串反應的核殼型催化劑的構建及其作用機理研究
- 依託單位：浙江大學
- 項目負責人：程黨國
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
連串反應是最基本的複雜化學反應之一，構建合理的活性中心分布方式（催化 劑結構）是提高此類反應目的產物收率的關鍵。本項目以費托（F-T）合成反應為例，針對 其重質烴收率高往往需要再次裂解的問題，擬在前期工作的基礎上，提出製備新型核殼型F-T 合成催化劑，利用殼層分子篩膜的擇形及酸催化的特點裂解重質烴，以提高液體燃料的收率。 通過認識憎水性固體顆粒表面分子篩生長及成膜機理，實現分子篩膜在活性炭表面的均勻、連續製備。在此基礎上，研究分子篩膜結構對F-T 合成過程傳質及產物分布的影響，深入分析核殼型催化劑上反應及傳遞協同作用機理，認識催化劑結構與產物分布之間的構效關係，建立反應的動力學模型，為催化劑的最佳化構建提供指導。本項目的實施可為F-T 合成的工業化提供進一步的技術支撐。
結題摘要
連串反應是最基本的複雜化學反應之一，構建合理的活性中心分布方式（催化劑結構）是提高此類反應目的產物收率的關鍵。本項目以費托（F-T）合成反應為例，針對其重質烴收率高往往需要再次裂解的問題，開展了製備新型核殼型F-T合成催化劑的套用研究，取得的主要成果如下： (1)針對某些固體顆粒表面憎水的特點，提出了中間過渡層法製備核殼結構催化劑的新方法。中間過渡層不僅可以平滑表面，錨定分子篩晶種，而且部分參與分子篩膜的合成，有利於核殼結構的穩定。 (2)分析了不同焙燒過程分子篩膜結構的變化。發現在焙燒升溫過程中核催化劑內吸附的模板劑率先分解，此時分子篩膜殼層中的模板劑尚未開始分解，緻密的分子篩殼層使得核內產生的部分分解產物不能及時逸出發生爆破而導致分子篩膜開裂。據此，提出了核殼催化劑分子篩膜開裂的“爆炸”機理。 (3)分子篩膜的結構進行了最佳化，發現分子篩膜厚度對反應的產物有重要影響。增大了分子篩膜的厚度，增加了重質烴在分子篩膜中的停留時間，有效提高了催化劑對高碳產物的裂解性能，低碳烯烴有明顯上升。 (4)本研究將核殼結構的思路拓展到其他反應體系，通過在金屬表面包覆一層氧化矽膜形成核殼結構的思路來阻止金屬顆粒在反應過程中遷移與聚集，顯著地提高了水氣變換反應催化劑的穩定性，同時利用載體的界面效應，催化劑的活性也得到很大的提高。 (5)上述研究成果已在CHEM. COMMUN.等重要學術期刊發表SCI收錄論文6篇，獲4項國家發明專利授權。正投稿論文1篇 (6)在項目執行期間，共培養博士研究生1名，碩士研究生2名，資助研究生或課題組其他成員參加國際學術會議並作口頭報告1人次，國內重要學術會議5人次。
