《非晶複合氧化物中低溫脫硝活性位和機理研究》是依託濟南大學，由張昭良擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：非晶複合氧化物中低溫脫硝活性位和機理研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：張昭良
- 依託單位：濟南大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氮氧化物（NOx）是造成酸雨、光化學煙霧和臭氧層破壞的主要污染物。我國在十一五脫硫取得階段性成果之後，十二五期間將對NOx排放進行總量控制。氨（NH3）選擇性催化還原是目前國際上公認和套用最廣泛的商業化方法，而催化劑就是該工藝的核心。本項目針對工業鍋爐和爐窯、柴油車和燃煤電廠(脫硝裝置放置在除塵器或脫硫之後)等對中低溫催化劑的需求，發現了具有較高活性的非晶Ce-Ti複合氧化物催化劑。這充分說明脫硝活性並不與催化劑的結晶有關，而與催化劑的近程有序結構有關。本項目首先通過各種表征確認該體系催化劑的結構，然後對催化劑的表面酸性和反應動力學進行研究，特別是通過NOx和NH3程式升溫表面反應的原位光譜和線上質譜技術，發現反應中間物種，並以動力學數據做支撐，確定活性位，探討可能具有的規律性，從而闡述不同成分和結構催化劑的作用機理，並用於指導研究具有更高中低溫活性的新型催化劑。
結題摘要
氮氧化物是造成當前突出環境問題-灰霾的主要污染物，其排放主要來自固定源如燃煤鍋爐和移動源如機動車尾氣排放。目前控制氮氧化物的工業化技術為氨選擇性催化還原(SCR)，由於商業化催化劑V2O5–WO3(MoO3)/TiO2體系含有毒成分V，低溫活性也有待提高，因此新型催化劑的研發一直在進行中，而對反應機理的研究反過來又能指導催化劑的研發。該項目發現了氧化物基SCR催化劑具有短程有序結構的活性位，並在Ce-Ti, Moa-Fe2O3和WaFeOx體系中得到證明。義大利米蘭理工大學E. Tronconi和I. Nova教授將Ce-O-Ti活性位寫入Springer出版的專著“Urea-SCR Technology for deNOx After Treatment of Diesel Exhausts”中。該方面的工作還被美國VerticalNews以“來自濟南大學的研究揭示了環境科學與技術的新發現”為題專門報導。該項目還構建了雙功能VaMnOx複合氧化物低中溫脫硝催化劑，提出了NH2中間物種的轉移機制，並經DFT計算證實。在此基礎上，發展了Cu-SAPO-44微孔分子篩催化劑。在50000 h-1空速和175-550 oC範圍內，Cu-SAPO-44具有90%以上的NOx去除率，接近100%的N2選擇性，並具有較好的水熱穩定性，這部分工作在ChemCatChem上作為封面文章highlight。通過改進合成方法，首次使用TEPA與TMHD複合模板劑結合的方法合成了SAPO-44以及不同Cu含量的Cu-SAPO-44。為了降低成本，使用價格低廉的CHA代替了價格昂貴的TMHD，並採用TEPA與CHA複合模板劑結合的方法合成了可控Cu含量的Cu-SAPO-44。最後，主持完成了山東省環保產業協會立項的“節能型焦化煙氣高效氧化吸收脫硫脫硝一體化技術”中試項目，推動產業化工作。
