離子液體催化纖維素直接轉化制乙二醇過程研究

《離子液體催化纖維素直接轉化制乙二醇過程研究》是依託天津大學，由韓金玉擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：離子液體催化纖維素直接轉化制乙二醇過程研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：韓金玉
• 依託單位：天津大學

項目摘要

纖維素催化轉化制乙二醇是解決乙二醇生產高度依賴於石油資源現狀的有效途徑之一，也是目前實現能量效率和原子經濟性最可行的轉化途徑。離子液體以其獨特的優越性能已經成為實現纖維素綠色轉化備受關注的研究熱點。研究離子液體催化纖維素直接轉化制乙二醇過程具有重要意義和套用價值。.以實現溫和條件下纖維素直接轉化制乙二醇為目標，首次提出以酸性離子液體與金屬配合物功能型離子液體組成均相催化體系，同時進行纖維素水解和加氫反應。首先設計合成酸性離子液體，考察其催化水解性能，並選擇乙醯丙酮等有機物與咪唑反應合成帶有離子液體支鏈的有機配體，以具有加氫催化活性的金屬離子等為金屬中心合成新型金屬配合物功能型離子液體。進而以纖維素的轉化率和乙二醇的選擇性與收率為目標，考察催化體系的催化活性，最佳化反應條件，並從結構分析、實驗研究等方面對催化機理進行分析，為離子液體催化纖維素水解加氫制乙二醇反應過程提供理論依據與指導。

結題摘要

纖維素是自然界中廣泛存在的生物質資源，將纖維素催化轉化製備能源化學品或大宗化學品是對生物質資源利用的重要途徑之一。本項目首先以提高纖維素的反應性為目標，研究了製備鹼纖維素的條件，以XRD、TEM對合成的鹼纖維素的結構進行表征，確定適宜的製備條件；以離子液體為穩定劑和分散劑，合成了以Ru、Ni為活性中心的多種金屬納米粒子，並以TEM、XRD和紅外進行表征；以Ru/C為催化劑，以不同鹼濃度處理的纖維素為反應底物，進行鹼纖維素直接加氫製備C2~C3多元醇的研究，考察反應溫度、反應時間等對催化效果的影響，探討了弱鹼條件下的反應機理；在此基礎上，對離子液體穩定的Ru等納米粒子催化鹼纖維素直接加氫製備C2~C3多元醇進行研究，考察離子液體穩定的Ru納米粒子催化鹼纖維素加氫反應的適宜反應條件及產物分布；對Ru/C、Ru納米粒子催化鹼纖維素直接加氫反應路徑進行初步研究，探討了離子液體穩定的Ru納米粒子催化劑具有高催化性能的原因。此外，以離子液體和雜多酸合成了一種複合雜多酸鹽，負載納米Ru製備了雙功能催化劑，套用於纖維素水解加氫反應，山梨醇的選擇性達70.3%，以纖維二糖為探針分子考察了其催化反應機理。 本項目研究成果發表SCI收錄論文5篇，核心期刊論文4篇，參加國際會議3人次，口頭報告2次，授權發明專利2項，培養博士生1名，碩士生4名。 本項目按預期完成研究計畫，提出了實現纖維素直接加氫製備C2~C3多元醇的新途徑，以鹼處理提高纖維素反應活性，結合離子液體穩定的Ru納米粒子的高效加氫反應活性，顯著提高了纖維素直接加氫製備C2~C3多元醇的收率，分別對傳統Ru/C催化劑及離子液體穩定的Ru納米粒子的反應機理進行研究，得出了離子液體穩定的Ru納米粒子催化劑具有高催化性能的原因。研究成果對於開發纖維素催化轉化製備能源化學品的高效催化體系提供了新的思路和重要依據，具有重要的理論意義。