長焰煤催化熱解生成單環芳烴的機理研究

長焰煤催化熱解生成單環芳烴的機理研究

《長焰煤催化熱解生成單環芳烴的機理研究》是依託西北大學,由李爽擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:長焰煤催化熱解生成單環芳烴的機理研究
  • 項目類別:青年科學基金項目
  • 項目負責人:李爽
  • 依託單位:西北大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

煤的催化熱解是提高煤炭利用率和製備高附加值化學原料的有效途徑之一。儘管煤的催化熱解研究已有二十多年的歷史,並取得了一定進展,但仍有許多科學問題亟待解決。國內外的研究熱點主要集中在催化劑的篩選和催化熱解工藝的開發,以期提高熱解的轉化率和產物選擇性。相對而言,對催化劑設計,催化劑物理化學特性與催化熱解產物的構效關係,以及相應的熱解機理研究偏少,其中一個主要制約因素是催化熱解過程極為複雜,這在很大程度上限制了研究進展。本課題擬在現有工作的基礎上,通過調控分子篩催化劑酸性,引入活性過渡金屬等方法,開展基於分子篩的高揮發份長焰煤的熱解催化劑製備、表征和相應熱解機理的研究,建立分子篩催化劑物理化學特徵與熱解產物及其組成分布的構效關係,探索生成單環芳烴的機制;以期提高高揮發份煤製備高附加值單環芳烴BTX(苯、甲苯、二甲苯)的收率和選擇性,實現煤炭的高效、低污轉化利用。

結題摘要

在項目實施過程中,緊扣研究目標,通過催化劑的設計製備以及最佳化,實現了長焰煤熱解產物的組成和分布基本可控,並已初步建立催化劑的物理化學特性與熱解產物的組成和分布的構效關係。研究表明:過渡金屬氧化物擔載型分子篩催化劑和過渡金屬硫化物催化劑可顯著促進熱解產物中高熱值氣體(CO,CH4)和芳烴類化合物等的生成。共發表研究論文14篇(均標註基金號),其中SCI收錄8篇,EI收錄3篇,核心收錄3篇;參加國際會議3次(其中2篇會議論文被SCI收錄),口頭報告3個;參加國內學術會議3次,口頭報告1個;正在申請發明專利一件;協助培養碩士2名;達到了預期研究目標。 1、設計製備了用於長焰煤熱解的高效催化劑並對其進行結構表征。設計製備出了基於FAU型分子篩的過渡金屬氧化物擔載型催化劑(MOx/Zeolite),以及過渡金屬硫化物催化劑。利用XRD,TEM,SEM-EDX,BET,NH3-TPD等手段對所製備的催化劑進行了物理化學結構表征。 2、研究了典型長焰煤的催化熱解特性。利用TG-FTIR聯用技術線上考察了MOx/Zeolite催化劑上長焰煤熱解特性和產物生成規律。結果表明,MOx/Zeolite催化劑可明顯改善長焰煤熱解產物組成和分布,並降低長焰煤熱解二次脫氣階段的活化能。 3、初步揭示了催化劑物理化學性質與長焰煤定向可控熱轉化規律。集成利用FTIR,TEM,SEM,EDX,XRD等表征技術研究了長焰煤在MOx/Zeolite催化劑上熱解的轉化途徑,以及催化劑失活和再生過程。實驗測定了煤催化熱解的動力學參數,並用總包一級反應模型和自由分布模型(DAEM)對其進行了動力學分析。探索了長焰煤定向可控熱解的潛在規律。 4、搭建了兩段式高壓熱解裝置。將MOx/Zeolite催化劑用於低階煤的中低溫熱解,在兩段式高壓固定床上考察低階煤熱解的產物分布和轉化率,最佳化中低溫熱解的工藝條件,為探索低階煤高效清潔利用提供重要的基礎數據和科學依據,為低階煤高效定向熱解的放大和後期連續生產提供基礎數據。

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