《金納米糰簇的生長機理和性能調控的原位同步輻射研究》是依託中國科學技術大學，由姚濤擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：金納米糰簇的生長機理和性能調控的原位同步輻射研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：姚濤
- 依託單位：中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
金納米糰簇具有獨特的物理、化學性質和在發光、催化等領域的廣泛套用前景，已成為近年來納米材料研究領域的熱點。為了可控合成出具有特定原子構型的Au納米糰簇，並實現對其進行性能調控，需要深入了解納米糰簇的生長機理、進而研究表面巰基配體對納米糰簇的原子構型和電子結構的調控機制。本項目擬基於國內同步輻射大科學裝置發展液相原位同步輻射譜學實驗新方法，結合UV-vis和質譜等其它常規測量和分析手段，實時探測Au納米糰簇的液相生長和巰基配體脫附的動力學過程，揭示Au與配體間相互作用、以及團簇原子結構隨團簇生長和配體脫附時間的演化規律。並結合第一性原理計算，確定團簇的電子結構、能級等的變化，在原子尺度上深化對Au納米糰簇的可控合成和性能調控機理的認識，指導設計納米糰簇的生長路徑並操縱配體在納米糰簇表面脫附的反應過程，獲得具有特定原子構型和優異性能的Au納米糰簇。
結題摘要
本項目“金納米糰簇的生長機理和性能調控的原位同步輻射研究”於2014年批准執行，執行研究項目的四年來，依託國內的合肥、北京和上海同步輻射大科學裝置，我們發展了液相原位同步輻射X射線譜學的實驗方法，解決了一系列同步輻射實驗方法學中的技術難題，並套用於金屬納米材料液相生長和反應、能源材料的反應動態過程以及其結構和性能最佳化設計的研究，取得了一系列重要研究進展：針對金屬納米材料的液相反應，利用原位同步輻射技術揭示了納米糰簇生長過程中團簇的原子構型隨時間的演化規律、以及配體交換對團簇結構和性能的改變機制；針對太陽能光催化水分解的低維能量轉化材料，利用同步輻射技術精確設計單活性位點鈷基催化劑實現太陽光碟機動自發水分解，結合第一性原理計算揭示了單活性位點催化劑最佳化光解水產氫反應路徑的機理；揭示了表面獨特的缺陷和扭曲結構增強了二維超薄材料電子態密度及其對光生電子與空穴的分離和傳遞效率的影響，為指導合成高效太陽能轉換材料提供了新思路；針對電催化水分解和二氧化碳還原的低維能量轉化材料，揭示了催化劑材料表面活性位結構降低水分解產氫或產氧、以及二氧化碳活化能和過電位的機制，使得能量轉換過程更加節能和經濟，有助於指導實現高效廉價的水分解和二氧化碳還原電催化劑的設計與合成。在該基金資助的四年期間，項目負責人及其團隊已合作發表相關研究論文50篇，其中在《自然•通訊》5篇、《美國化學會志》6篇、《德國套用化學》7篇，論文總計被他引680餘次，負責人受邀在全國第十二屆和國際第十七屆同步輻射X射線吸收譜學會議上做題為《XAFS in Energy Materials》大會報告。在今後的工作中，負責人將帶領科研團隊進一步發展快時間和高空間分辨的譜學新方法，研究能源材料在製備和工作過程中涉及的複雜動態過程，進而實現能源材料的可控制備和性能調控，力爭在太陽能高效轉換和利用領域進一步取得一些重要的科學發現和突破。
