《金屬調控脫氮酶催化反應機理的QM和QM/MM組合方法研究》是依託浙江工商大學，由謝湖均擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：金屬調控脫氮酶催化反應機理的QM和QM/MM組合方法研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：謝湖均
- 依託單位：浙江工商大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
脫氮作用是生物圈中氮循環的重要組成部分，它可以把多種氮氧化合物還原生成氮氣。大量氮氧化合物的排放，引起嚴重的環境問題，危害人體健康。而脫氮酶所包含的四種金屬酶能夠有效地還原氮氧化合物生成氮氣，可以使氮氧化合物的污染得到有效控制。因此，研究脫氮酶的催化反應機理，對基礎研究和環境保護都有極大的科學意義。本項目擬基於已知脫氮酶的晶體結構，採用量子化學（QM）和QM/MM組合方法，研究脫氮過程所包含的每一種金屬酶的反應機理、酶活性位的幾何和電子結構特徵、酶催化反應的勢能面以及蛋白質環境對反應機理的影響，最終揭示脫氮酶還原硝酸根到亞硝酸根、一氧化氮、一氧化二氮以及氮氣的完整反應機理。通過這些研究，對金屬酶活性位的脫氮機理和蛋白質環境對酶催化反應的影響等方面都有較深入的了解，從而為脫氮酶模型配位化合物和新型高效脫氮催化劑的設計，提供重要的理論基礎。
結題摘要
脫氮作用是生物圈中氮循環的重要組成部分，可以將多種氮氧化合物還原生成氮氣。而脫氮酶所包含的四種金屬酶能夠有效地還原氮氧化合物生成氮氣，可以使氮氧化合物的污染得到有效控制。在本項目中，我們採用理論計算方法研究了脫氮過程中所包含的每一種金屬酶的反應機理，也即從硝酸根還原到亞硝酸根、一氧化氮、一氧化二氮以及氮氣的完整反應機理。除此之外，我們也研究了金屬銠簇催化還原NO的反應機理，以及過渡金屬配合物活化N2O的反應機理。通過這些研究，對金屬酶活性位的脫氮機理和蛋白質環境對酶催化反應的影響等方面都有較深入的了解，從而為脫氮酶模型配位化合物和新型高效脫氮催化劑的設計，提供重要的理論基礎。
